用于腐蚀监测的电化学噪声信号识别方法

doi:10.11902/1005.4537.2024.336

用于腐蚀监测的电化学噪声信号识别方法

申志远¹^,², 单广斌¹^,², 陈闽东^,¹^,², 刘媛双¹^,²

1 化学品安全全国重点实验室青岛 266104

2 中石化安全工程研究院有限公司青岛 266104

An Electrochemical Noise Signal Recognition Method for Corrosion Monitoring

SHEN Zhiyuan¹^,², SHAN Guangbin¹^,², CHEN Mindong^,¹^,², LIU Yuanshuang¹^,²

1 State Key Laboratory of Chemical Safety, Qingdao 266104, China

2 SINOPEC Research Institute of Safety Engineering Co., Ltd., Qingdao 266104, China

通讯作者: 陈闽东，E-mail：chenmd.qday@sinopec.com，研究方向为腐蚀与防护

收稿日期: 2024-10-12 修回日期: 2024-12-23

基金资助:

国家重点研发计划. 2022YFC3004502

Corresponding authors: CHEN Mindong, E-mail:chenmd.qday@sinopec.com

Received: 2024-10-12 Revised: 2024-12-23

Fund supported:

National Key Research and Development Program of China. 2022YFC3004502

作者简介 About authors

申志远，男，1997年生，硕士，助理工程师

摘要

为实现对实时采集的电化学噪声信号进行自动且准确的分析，本文提出一种用于腐蚀监测的电化学噪声信号识别网络。使用最大池化运算进行信号平滑，同时保留信号的细节特征和趋势特征，并以网络模块设计的方式实现端到端训练；在残差结构和空间金字塔池化结构的基础上设计了特征提取模块，以强化网络对关键特征的表征能力；在实验获得的电化学噪声信号上采用5折交叉验证的方式对模型训练与测试。实验结果表明，所提出的模型总体准确率和F1分数分别达到0.9463和0.9282；利用神经网络直接建模可以实现对电化学噪声信号的准确识别。

关键词： 电化学噪声 ; 神经网络 ; 深度学习 ; 模式识别

Abstract

An electrochemical noise signal recognition network for corrosion monitoring was proposed in order to realize the automatic and accurate analysis of electrochemical noise signals collected in real time. The maximum pooling operation method was adopted to smooth the signal while the details and trend features of the signal are preserved, and the end-to-end training is realized by using a network module design. Based on residual structures and spatial pyramid pooling structures, a feature extraction module was designed to enhance the network's ability to characterize the key features. The model was trained and tested via 5-fold cross-validation based on the experimentally acquired electrochemical noise signals. The results show that the proposed model achieved an overall accuracy and F1 score of 0.9463 and 0.9282, respectively, demonstrating that neural networks can be used to accurately identify electrochemical noise signals.

Keywords： electrochemical noise ; neural network ; deep learning ; pattern recognition

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本文引用格式

申志远, 单广斌, 陈闽东, 刘媛双. 用于腐蚀监测的电化学噪声信号识别方法. 中国腐蚀与防护学报[J], 2025, 45(5): 1433-1440 DOI:10.11902/1005.4537.2024.336

SHEN Zhiyuan, SHAN Guangbin, CHEN Mindong, LIU Yuanshuang. An Electrochemical Noise Signal Recognition Method for Corrosion Monitoring. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection[J], 2025, 45(5): 1433-1440 DOI:10.11902/1005.4537.2024.336

奥氏体不锈钢由于其优异的耐腐蚀性能、耐高温性能和成型加工性能，而被广泛应用于石化装置中。但是，当其长期在高氯(如饱和盐水、湿氯气、次氯酸盐)和强酸碱(如盐酸、氢氧化钠)腐蚀环境中服役时，易出现点蚀和应力腐蚀开裂等损伤行为。随着化工装置材质等级的不断提高，腐蚀损伤变得愈发隐蔽，检出难度增加。电化学噪声监测在局部腐蚀监测中具有优势，但其数据量大，信号分析复杂。因此，开发一种电化学噪声信号识别方法，实现在线监测数据的自动分析，对腐蚀监测具有重要意义。

通过人工提取电化学噪声信号的特征参数，可以确定腐蚀阶段等信息。如进行时域、频域、时频域和相空间分析，可以推导出局部化指数、点蚀因子、功率谱密度、小波系数能量分布和递归量化分析参数等特征参数^[1]。Zhang等^[2]利用神经网络结合腐蚀图像和电化学噪声特征提取与识别，实现304不锈钢在盐酸溶液中的实时局部腐蚀监测；Jiao等^[3]采用电化学噪声测量方法检测API P110低合金钢在模拟含CO₂井下流体过程中的应力腐蚀开裂(SCC)，并利用统计分析方式指示亚稳态和稳态的点蚀，以及微裂纹的萌生和扩展过程。然而，目前仍然缺乏公认的理论支撑，指导如何提取电化学噪声信号的特征参数。特别是在工业腐蚀监测中，监测方法和系统应简单耐用。通过复杂的数学处理所提取的特征参数往往缺乏通用性^[4~6]。

基于神经网络模型的深度学习算法可以实现复杂函数的逼近，表征输入数据的分布式表示，对复杂问题的泛化能力强^[7]。这种方法已经在计算机视觉、自然语言处理和信号分析等领域得到了广泛的应用。在电化学噪声信号处理方面，研究人员已经开始探索神经网络的应用。例如，Hu等^[8]对电化学噪声数据进行小波分析确定腐蚀类型，并将其与样品的微观腐蚀形态相关联，通过前馈神经网络建立了小波分析的相对能量与腐蚀类型的映射关系；Nazarnezhad-Bajestani等^[9]利用时域、频域和时频域分析方法从电化学噪声信号中提取特征参数，并用作神经网络的输入，以确定点蚀阶段；Calabrese等^[10]耦合声发射和电化学噪声技术研究马氏体不锈钢的应力腐蚀开裂损伤演变，采用主成分分析和自组织映射神经网络确定与特定损伤机制相关的特征变量簇。这些研究均采用了提取特征参数，并使用神经网络关联特征参数与腐蚀相关信息的模式。在该模式中，神经网络承担了分类器的角色，识别准确率高度依赖所计算的特征参数，同样缺乏通用性。

对电化学噪声信号进行谱图分析可以直观地辨识材料的各个腐蚀阶段^[11~16]。通常，在腐蚀未发生阶段，电位和电流保持相对稳定的变化状态，谱图类似于白噪声，没有明显的特征暂态峰；在腐蚀的诱导期，由局部腐蚀引起的电位、电流波动曲线则呈现明显的暂态峰特征；而在腐蚀阶段，电位噪声急剧降低，电流噪声迅速增加，暂态峰的持续时间较长^[17~19]。电化学噪声信号在不同腐蚀阶段的谱图特征存在差异，这些差异适合利用神经网络进行直接关联，略去繁杂冗余的特征参数提取。然而，目前的研究多是将神经网络作为分类器使用，而不是使用神经网络直接建模。神经网络可以自动提取并组合有效特征，挖掘数据的潜在联系，具有非线性、自适应的特点。因此，采用神经网络直接建模可以简化特征提取过程，减少可能引入的主观偏差，提高泛化能力。

基于电化学噪声信号的谱图特征，特征暂态峰成为判断腐蚀发生形式及其程度的主要依据。卷积神经网络由于其固有的平移不变性和全权值共享的特点^[20]，适合于识别和捕获这些特征暂态峰。然而，卷积神经网络经常涉及多次下采样计算(在图像识别中多为16~32倍下采样)，在处理短暂瞬态过程是，容易丢失暂态峰的信息，进而影响网络的识别精度。为此，本研究监测并收集了不锈钢和碳钢的点蚀过程的电化学噪声信号，在此基础上提出了一种改进的卷积神经网络结构，该网络通过改进信号预处理和信号的特征提取，增强了对特征暂态峰的表征能力，有效提高了识别精度。

1 电化学噪声实验与数据与处理方法

1.1 电化学噪声实验

点蚀电化学噪声监测实验方法参照ISO 17093-2015。实验设备采用Gamry Reference600型电化学工作站，实验在常温条件下进行，接线方式见图1。实验使用的溶液为3.5% (质量分数) NaCl溶液。选取的点蚀试样包括304不锈钢、316L不锈钢和碳钢，试样尺寸均为10 mm × 10 mm × 5 mm。采用饱和甘汞电极为参比电极，并以ZRA模式进行测量。电化学噪声信号的采集频率为1 Hz。

图1

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图1 不同腐蚀阶段下电位与电流信号对比

Fig.1 Comparisons of potential and current signals at different stages of corrosion: (a) passive state, (b) incipient pitting, (c) stable pitting

将实验中获得的电化学噪声信号按1 h为间隔进行分割，共获得425条电化学噪声信号。对信号进行标注，依据腐蚀发生阶段，分别标注为钝态、亚稳态点蚀和稳态点蚀。其中，钝态信号116条，亚稳态点蚀信号114条，稳态点蚀信号195条。各腐蚀阶段的电位和电流信号如图1所示。图中，电位和电流保持相对稳定的变化状态，没有明显的特征暂态峰，标注为钝态信号；电位、电流波动曲线中呈现明显的暂态峰特征，且电流、电位信号中的暂态峰同时、反向出现，标注为亚稳态信号；信号中暂态峰的持续时间较长，标注为稳态信号。实验试样的扫描电镜图片见图2。

图2

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图2 304不锈钢在3.5%NaCl溶液中电化学噪声实验前后的SEM表面形貌对比

Fig.2 Comparison of SEM surface morphologies of 304 stainless steel before and after electrochemical noise testing in 3.5%NaCl solution (a) as-received sample; (b) post-test sample

1.2 数据预处理方法

准确识别能够表征腐蚀阶段的特征暂态峰对构建高精度分类网络至关重要。如图1所示，电化学噪声信号通常伴随着一定程度的随机波动。为提高分析的准确性，需要对信号进行平滑处理以消除随机波动的干扰。但在电化学噪声信号的处理中面临如下挑战：特征暂态峰的出现与消逝是瞬态现象，而电化学噪声信号是持续时间较长的序列。在处理这种具有瞬态特征的长时间序列数据时，信号平滑方法应当保留信号的位置特性和趋势特性，以免模糊信号细节导致特征暂态峰的丢失^[21]。

以图1b中的电位信号为例，对其进行信号平滑处理，分别采用以下方法：移动平均、指数平滑、中值滤波、Gauss滤波、Savitzky-Golay滤波、小波变换和Hilbert变换，结果如图3所示。这些平滑方法或会导致特征暂态峰的丢失，或不能消除随机波动干扰，从而对信号的精确识别产生不利影响。

图3

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图3 各种信号平滑方式对比

Fig.3 Comparisons of various signal smoothing methods

池化运算是一种常用的下采样方法，通常用于卷积神经网络中，以保留关键信息。在本研究中，将池化运算用于电化学噪声信号的平滑处理。具体来说，池化运算是在一定大小的窗口进行采样，最大池化则是选取单个窗口内的最大数值，该过程可表示为：

y_{k i} = m a x (x_{k p})

(1)

式中，y_ki 表示与第 $k$ 个特征有关的区域R_i 的最大池化输出值，x_kp 表示区域R_i 中位于p处的元素。

如图4所示，将最大池化运算应用于电化学噪声信号的预处理，可以实现同时保留信号的细节特征和趋势特征。此外，最大池化运算还可以扩大特征暂态峰的时间跨度，使其更利于使用神经网络进行识别。使用最大池化进行信号平滑保留了信号的细节特征和趋势特征，但可能导致如下问题：该平滑方式会缩小信号基线与暂态峰峰值的差异，当暂态峰峰值与信号基线的差异较小时，两者会被混淆；最大池化扩大了暂态峰的持续时间，而各腐蚀阶段的划分受标注人员主观影响(区分腐蚀阶段时，暂态峰的峰值和持续时间难以准确量化)，部分信号的分类边界较为模糊，这些因素有可能造成神经网络的误检。

图4

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图4 最大池化运算前后电化学噪声信号对比

Fig.4 Comparison of electrochemical noise signals before and after max pooling

2 网络结构设计

残差结构作为深层神经网络中的关键组件，有效地解决了深层神经网络中的梯度消失或爆炸的问题^[22]。本研究以ResNet18作为基线模型，针对电化学噪声电位和电流信号的特点，进行了特定的优化调整，整体的网络结构变化如图5所示。

图5

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图5 集成信号平滑空间金字塔池化(SPPSS)与残差空间金字塔池化(RSPP)的网络架构

Fig.5 Network architecture integrating signal-smoothing spatial pyramid pooling (SPPSS) and residual spatial pyramid pooling (RSPP)

在构建的网络中，电位和电流信号共同作为输入变量。首先经预处理模块(SPPSS Block)处理，以有效抑制输入信号的噪声并增强关键特征。然后，使用卷积核大小为7的一维卷积层(Conv1D)和池化层(Pool)对输入信号进行降维操作。接着，采用连续堆叠的4个特征提取模块(RSPP Block)对信号进行特征提取，最后通过全局池化层(AvgPool)和Softmax分类器(FC)完成分类。

2.1 预处理模块

前文提出了基于最大池化操作的数据平滑方法，并设计了用于信号预处理的SPPSS(用于信号平滑的空间金字塔模块)模块，以实现端到端的模型训练。SPPSS模块的结构类似于U版YOLOv3中的SPP模块^[23]，本研究中将其用作信号平滑。由图6可知，信号预处理模块由3个“串联”的最大池化层组成。输入信号经3次最大池化运算，结果与原始信号在通道维度上进行拼接，从而构成新的输入信号。新的输入信号由原始信号和3组平滑程度不同的信号组成，该过程可表示为：

x' = c o n c a t (x, m a x p o o l_{5} (x), m a x p o o l_{9} (x), m a x p o o l_{13} (x))

(2)

图6

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图6 SPPSS模块计算过程示意图

Fig.6 Schematic diagram of SPPSS module calculation process

鉴于亚稳态点蚀期和稳态点蚀期的电位信号与电流信号的特征峰呈现同时反向出现的特征，而最大池化运算是对窗口内的数值计算最大值。为使得电位信号与电流信号均能使用最大池化运算，对所有腐蚀阶段中的信号进行如下处理：对电压信号仅进行归一化，对电位信号则在归一化后与1作差。

2.2 特征提取模块

基于ResNet的BasicBlock和SPP结构，设计了RSPP (残差-空间金字塔池化)模块，其结构如图7所示。RSPP模块继承了ResNet中的残差结构，同时整合了SPP (空间金字塔池化结构)的优势。具体来说，输入的中间特征首先通过1个卷积层进行特征提取，而后通过连续3个最大池化层，从而将1次卷积计算和3次不同步长的池化计算结果在通道维度上进行拼接。拼接后所获得的特征通道数是输入特征通道数的4倍，接着通过卷积核大小为1的一维卷积层对通道数进行调整。调整后的输出与输入的中间特征相加，获得用于后续计算的特征。该模块的结构改进旨在引导网络学习长时间序列中的瞬时特征，同时，SPP结构的引入扩大了网络的感受野，通过不同步长的池化层得到了全局特征和局部特征，并进行融合，丰富了特征信息，有效改善了最终特征图的表达能力^[24]。此计算过程可表示为：

图7

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图7 RSPP模块计算过程示意图

Fig.7 Schematic diagram of RSPP module calculation process

x_{c 1} = c o n v_{1} (x)

(3)

y = x + c o n v_{2} (c o n c a t (x_{c 1}, m a x p o o l_{5} (x_{c 1}), m a x p o o l_{9} (x_{c 1}), m a x p o o l_{13} (x_{c 1})))

(4)

在ResNet18的基础上，本文将其中的BasicBlock均替换为RSPP模块。

3 消融实验

基于电化学噪声信号数据集，对本文所提出的识别网络进行训练，其中基线模型(Baseline)为ResNet18。为了更加准确评估模型性能，并充分利用数据集中的样本，采用5折交叉验证的方式进行模型的训练与验证。该方法将数据集均匀划分为5部分。每一部分依次被用作测试集，而剩余的部分则作为训练集。采用交叉验证的方式，可以更客观地评估模型性能，规避了数据集划分中因偶然性导致的划分不合理问题。

所有的实验均在RTX 3080Ti显卡上进行；每个训练过程设置100个Epoch；批次大小(单次训练过程中输入的信号数量)设置为64；优化器使用Adam，初始学习率设置为0.001，并采用余弦退火的学习率衰减策略；训练和测试过程对电位信号和电流信号采用了线性回归方法进行去趋势处理，并进行最大最小归一化。为评估模型性能，选择准确率、F1分数^[25]以及AUC^[26]作为评价指标，相关定义见下式。

A c c u r a c y (y, \hat{y}) = \frac{1}{n_{s a m p l e s}} \sum_{i = 1}^{n_{s a m p l e s}} I ({\hat{y}}_{i} = y_{i})

(5)

式中，n_samples为样本的个数，I(x)为指示函数。

F 1 = \frac{2 P R}{P + R}, P = \frac{T P}{T P + F P}, R = \frac{T P}{T P + F N}

(6)

其中，P代表精确率；R代表召回率；TP代表真阳性，指正例样本被正确预测的数量；FP代表假阳性，指负例样本被错误预测为正例的数量；TN代表真阴性，指负例样本被正确预测的数量；FN代表假阴性，指正例样本被错误预测为负例的数量。AUC是ROC曲线下面积，ROC曲线以假正类率(FPR)为横轴，真正类率(TPR)为纵轴绘制，其中：

F P R = \frac{F P}{F P + T N}, T P R = \frac{T P}{T P + F N}

(7)

实验过程中的损失值下降过程见图8。测试阶段损失值的下降表现出一定的波动性，而后达到收敛状态。

图8

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图8 训练和测试过程中的损失值下降

Fig.8 Loss curves during training and test process

由于数据规模较小，数据划分难以避免偶然性影响，故而在实验中，均对模型进行5次独立的训练与验证过程，并综合5次的结果来计算整体的性能指标。五折交叉验证的ROC曲线及曲线下面积见图9。

图9

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图9 SPPSS-RSPP架构的五折交叉验证ROC性能

Fig.9 ROC performance of SPPSS-RSPP architecture with 5-fold CV

为消除偶然性影响，设置不同的随机种子数进行重复实验，以证明所述方法的鲁棒性和可靠性。实验结果见表1。

表1 不同随机种子下网络的准确率/%

Table 1 Accuracies of the networks under different random seeds

Models	F1-Score	Accuracy	Precision	Recall	AUC
Baseline (ResNet18)	0.8974	0.9227	0.8874	0.9099	0.9629
Baseline + SPPSS	0.9025	0.9276	0.8928	0.9146	0.9686
Baseline + SPPSS + RSPP	0.9282	0.9463	0.9213	0.9362	0.9809

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根据表1和图10的结果，可以看到，在添加SPPSS模块后，3组实验中网络的平均准确率由0.9227提升至0.9276，F1分数从0.8974提高至0.9025，AUC从0.9629提高至0.9686，精确率和召回率分别从0.8928、0.9099提高至0.9146、0.9362。这说明，通过最大池化进行信号平滑有利于网络对电化学噪声信号的准确识别。更进一步，在添加RSPP模块后，其中的最大池化层可以保留关键特征，增加模型对暂态峰的敏感度，网络的准确率提升至0.9463，F1分数提高至0.9282，AUC提升至0.9809，精确率和召回率分别提升至0.9213、0.9362。

图10

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图10 网络的F1分数和准确率对比

Fig.10 Comparisons of F1 and accuracy for the networks

对实验结果取平均，绘制混淆矩阵，见图11。从混淆矩阵可以看出，在基线网络添加SPPSS模块后，网络对的识别精度有所上升，但提升幅度不明显。原因是，在添加SPPSS模块后，网络接收到更多的信号出入，包括原始信号和3种不同平滑程度的信号，输入信号的复杂度增加。且暂态峰的持续时间被延长，模糊了不同类型信号之间的界限。但网络的特征提取部分并未改变，无法充分处理信号中的复杂模式和变化；在添加SPPSS和RSPP模块后，特征提取部分引入了类SPP结构，网络从多个尺度上(从细粒度细节到粗粒度模式)提取特征，增强特征表示的能力，从而更好地学习和表示信号中的复杂模式。此外，RSPP结构中卷积核大小为1的卷积层将多个不同尺度特征压缩到固定维度，减少了特征的维度，进而使得网络对3类信号的识别率均有明显提升。

图11

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图11 各网络检测结果的混淆矩阵

Fig.11 Confusion matrices for classification results of different neural networks: (a) baseline, (b) baseline + SPPSS, (c) baseline + SPPSS + RSPP

4 结论

(1) 电化学噪声信号的谱图中特征暂态峰是判断腐蚀发生形式及其程度的主要依据。常规的信号平滑方式会模糊信号细节，采用最大池化进行信号平滑能够同时保留信号的趋势特征和细节特征。

(2) 利用SPPSS模块进行信号平滑，并在特征提取阶段引入所设计RSPP模块。实验结果表明，SPPSS模块提高了电化学噪声信号的可区分性，同时也增加了信号的复杂度；RSPP模块的引入提高了网络的特征提取能力，使得网络对电化学噪声信号的识别率有明显提升。

(3) 暂态峰的峰值和持续时间均不能被准确量化，这导致根据电化学噪声信号谱图确定材料的腐蚀阶段具有一定的主观性，由此带来的不确定性不利于检测精度的进一步提高。在后续研究中，将采用分层分类方法，将电化学噪声的腐蚀监测分解为是否发生严重腐蚀和是否发生腐蚀两个层次，以提高分类的准确性。

参考文献

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被引期刊影响因子

[1]

Zhang

, Li

X F

, Zhao

Z Y

, et al.

In-situ monitoring of pitting corrosion of Q235 carbon steel by electrochemical noise: Wavelet and recurrence quantification analysis

[J]. J. Electroanal. Chem., 2020, 879: 114776