B添加对MoSi2 基化合物抗氧化性能影响的第一性原理研究

doi:10.11902/1005.4537.2024.233

B添加对MoSi₂ 基化合物抗氧化性能影响的第一性原理研究

陈郑¹, 宇文佩^,², 温思涵², 李美凤², 沙江波², 周春根²

1 郑州航空工业管理学院航空发动机学院郑州 450046

2 北京航空航天大学材料科学与工程学院北京 100191

First Principles Study on Effect of B Addition on Oxidation Resistance of MoSi₂-based Compound

CHEN Zheng¹, YUWEN Pei^,², WEN Sihan², LI Meifeng², SHA Jiangbo², ZHOU Chungen²

1 School of Aero Engine, Zhengzhou University of Aeronautics, Zhengzhou 450046, China

2 School of Materials Science and Engineering, Beihang University, Beijing 100191, China

通讯作者: 宇文佩，E-mail：ywp1991@buaa.edu.cn，研究方向高温合金腐蚀与防护

收稿日期: 2024-07-30 修回日期: 2024-10-14

基金资助:

国家自然科学基金. 51431003
国家自然科学基金联合基金. U1435201

Corresponding authors: YUWEN Pei, E-mail:ywp1991@buaa.edu.cn

Received: 2024-07-30 Revised: 2024-10-14

Fund supported:

National Natural Science Foundation of China. 51431003
Joint Fund of National Natural Science Foundation of China. U1435201

作者简介 About authors

陈郑，男，1993年生，博士生

摘要

基于第一性原理计算方法探讨了B添加对化合物偶MoSi₂/MoB氧化行为的影响。结果表明，初始氧化阶段MoSi₂/MoB两化合物界面处和MoB相具有较低的氧的吸附能、氧通过MoSi₂/MoB两化合物界面的扩散激活能较低，导致化合物表面更容易发生快速氧化，有利于保护性氧化膜的快速形成；当氧化过程达到稳定阶段时，化合物表面含有6%B (原子分数)的硼硅酸盐具有最低的氧扩散系数，具有更好的抗氧化性能。因而，精确控制B掺杂量是设计抗氧化的MoSi₂基化合物Mo-Si-B的有效策略。

关键词： Mo-Si-B ; MoSi₂/MoB ; 硼硅酸盐 ; 第一性原理计算

Abstract

Based on the first-principles calculation method, the influence of B addition on the oxidation behavior of compound pair MoSi₂/MoB was comprehensively investigated. The results showed that the oxygen adsorption energy at the interface of compound pair MoSi₂/MoB, and of the compound MoB itself is lower and the diffusion activation energy of oxygen atom passing through the interface MoSi₂/MoB is also lower, which may facilitate the rapid oxidation of the compound surface during the initial oxidation stage and enable the rapid formation of a protective oxide scale. When the oxidation process reached a stable state, a scale of borosilicate with 6%B (atomic fraction) may form on the compound surface with the lowest oxygen diffusion coefficient, namely, excellent oxidation resistance of the oxide scale. Therefore, precise control of B-doping is a promising strategy for designing MoSi₂-based compound Mo-Si-B of high oxidation resistance.

Keywords： Mo-Si-B ; MoSi₂/MoB ; borosilicate ; first-principle calculation

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本文引用格式

陈郑, 宇文佩, 温思涵, 李美凤, 沙江波, 周春根. B添加对MoSi₂ 基化合物抗氧化性能影响的第一性原理研究. 中国腐蚀与防护学报[J], 2025, 45(1): 224-230 DOI:10.11902/1005.4537.2024.233

CHEN Zheng, YUWEN Pei, WEN Sihan, LI Meifeng, SHA Jiangbo, ZHOU Chungen. First Principles Study on Effect of B Addition on Oxidation Resistance of MoSi₂-based Compound. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection[J], 2025, 45(1): 224-230 DOI:10.11902/1005.4537.2024.233

Nb-Si基复合材料具备高熔点、出色的强度，是制造航空发动机涡轮叶片的立项材料之一^[1,2]。然而，其抗氧化性能的局限性在一定程度上制约了在高温环境中的广泛应用^[3,4]。为了解决这一问题，学者们经过深入研究，尝试通过添加诸如Al、Ta、Mo、Cr、B和Hf等元素来提升Nb-Si基复合材料的抗氧化性。但遗憾的是，这种方法往往会导致Nb-Si基复合材料力学性能的降低^[5~7]。因此，防护涂层是一种理想的高温防护方法。MoSi₂因兼具金属与陶瓷的特性，并且其表面形成的SiO₂层在高温下具有良好的抗氧化性，而被广泛研究并用作抗氧化涂层材料^[8]。

然而，MoSi₂在400~600 ℃的低温条件下，容易发生过氧化现象。高温环境下，MoSi₂上的氧化皮容易开裂剥落，进而加速了MoSi₂的高温破坏过程^[9]。B元素的引入可有效地解决MoSi₂表面形成的脆性氧化皮问题。根据先前的研究，Mo-Si-B化合物之所以具有出色的抗氧化性是因为在其表面能形成一层连续致密的硼硅酸盐玻璃^[10]。Pang等^[11]进行了Mo-Si-B涂层的氧化实验，表明其在1250 ℃下氧化100 h，重量仅增加0.92 mg/cm²。硼硅酸盐表现出优异的流动性，使其能够有效地填充氧化物层内的微裂纹和空隙，从而提高涂层的整体抗氧化性^[12]。

B含量对Mo-Si-B化合物氧化性能的影响已有广泛研究。在早期的研究中，掺杂了1%B (原子分数，下同)的MoSi₂在1250 ℃下氧化100 h后，增重为0.72 mg/cm^2[13]。也有研究表明^[14]，在1300 ℃下氧化100 h后，含5%B的Mo-Si-B化合物的增重(0.41 mg/cm²)低于含10%B (0.79 mg/cm²)和15%B (1.58 mg/cm²) Mo-Si-B化合物。Mo-Si化合物中不同B含量导致的抗氧化性显著差异可归因于化合物的微观结构和形成的氧化层的特性的不同。研究还表明^[14]，当B含量较低时(< 1%)，它会溶解在MoSi₂相中，当B含量超过5%时，Mo-Si-B化合物中会出现MoB相^[14]。Wen等^[14]还提出B含量的增加降低了氧化层的粘度，增加了氧气通过氧化层的传输。然而，迄今为止由于缺乏从微观角度对实验结果的模拟与解释，导致B含量对MoSi₂抗氧化性影响机制仍然不清楚。本文采用第一性原理来全面揭示不同B含量影响MoSi₂抗高温氧化行为的机制，为Mo-Si-B化合物的抗高温氧化设计提供技术支撑和理论指导。

1 计算模型与方法

应用第一性原理理论探讨Mo-Si-B化合物表面氧的吸附和扩散行为。选用最为稳定的低指数晶面，如MoSi₂ (110)晶面^[15]和MoB (001)晶面^[16]，构建MoSi₂、MoB和MoSi₂/MoB两化合物界面的晶体模型，如图1a~c所示。在构建好的MoSi₂/MoB界面的(010)方向上增加了一个1 nm的真空层，以隔离表面原子与基体内部原子之间的相互作用。在计算中本文使用了13层的MoSi₂/MoB界面超胞。为了进行优化，对界面处的五层原子进行充分弛豫。

图1

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图1 模拟的不同材料原子结构模型

Fig.1 Simulated atomic structure models of different materials: (a) MoSi₂ crystal, (b) MoB crystal, (c) MoSi₂/MoB interface, and (d-i) amorphous borosilicates containing 0%, 2%, 4%, 6%, 8%, and 10% (atom fraction) B, respectively

对于硼硅酸盐模型的构建，本文通过构建1 nm × 1 nm × 1 nm的晶格模型，然后按照B原子含量为0%、2%、4%、6%、8%和10%的原子配比将0B-34Si-68O、2B-32Si-67O、4B-30Si-66O、6B-28Si-65O、8B-27Si-66O和10B-25Si-65O的原子数放入到1 nm × 1 nm × 1 nm的晶格模型中。因为硼硅酸盐在高温下为非晶态，因而将上述6个模型利用分子动力学(MD)在1700 K熔融温度下充分弛豫，以达到其全局稳定结构，从而确定硼硅酸盐在液态条件下的非晶态，接着在工作温度1523 K温度下再次弛豫，得到其符合实际情况的固态非晶态，如图1d~i所示。

本研究采用了基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法，该方法通过使用剑桥连续总能量包(CASTEP)软件实现^[17]。在优化和总能量计算中，电子交换相关能量函数使用了包含Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)泛函的广义梯度近似(GGA)^[18]。采用的截断能为320 eV，在常规晶胞的布里渊区内使用了至少8 × 8 × 11的k点网格。对于MoSi₂/MoB界面模型相关的计算，使用了4 × 4 × 1的k点网格。根据晶胞优化标准，使用Broyden、Fletcher、Goldfarb和Shanno (BFGS)方案^[19]对原始晶格中的所有原子位置进行了弛豫。自洽场的收敛标准设定为5.0 ×10^-6 eV/atom，能量容差设定为5.0 × 10^-7 eV/atom。

2 结果与讨论

2.1 吸附能

氧化过程总是从氧在化合物表面的吸附和扩散开始。为了模拟这一初始阶段，本文采用分子动力学(MD)方法对1523 K下O占据Mo-Si-B化合物表面和内部位置的表面模型进行弛豫处理，以确定O原子的最稳定位置(图2)。①、②和③代表O原子吸附在MoSi₂、MoB和MoSi₂/MoB表面上的最稳定位置，而④、⑤和⑥代表O原子占据MoSi₂、MoB和MoSi₂/MoB内部的最稳定位置。吸附在几个位置上的O原子的吸附能(E_ad)通过公式(1)计算：

E_{a d} = E_{m o d e l + O} - E_{m o d e l} - 1 / 2 E_{O_{2}}

(1)

其中，E_model+O代表表面模型上吸附一个O原子的总能量，E_model是表面模型的能量。E $_{O_{2}}$ 是一个O₂分子的能量。结果(表1)表明，一个O原子在MoSi₂/MoB界面上的吸附能为-8.306 eV，低于O原子在MoSi₂表面(E_ad① = -6.078 eV)和MoB表面(E_ad② = -6.793 eV)的吸附能。吸附能代表了化合物吸附氧的能力，与初始氧化速率有关。可以看出，MoSi₂/MoB界面增强了Mo-Si-B化合物吸附氧的能力，促进了氧化物在化合物表面的快速形成。这对提高Mo-Si-B化合物的抗氧化性有一定的好处。同样，MoB的吸附能(E_ad② = -6.793 eV)低于MoSi₂(E_ad① = -6.078 eV)，这有利于氧在MoB相表面的聚集。

图2

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图2 计算氧吸附能的MoSi₂/MoB模型

Fig.2 MoSi₂/MoB model for simulating the adsorption energies of oxygen

表1 几个吸附位点的氧吸附能

Table 1 Adsorption energiesof oxygen on different kinds of sites

Model	Position	E_adsorption / eV
MoSi₂/MoB	O occupy surface site of MoSi₂①	-6.078
	O occupy surface site of MoB②	-6.793
	O occupy surface site of MoSi₂/MoB③	-8.306
	O occupy the site inside MoSi₂④	-6.363
	O occupy the site inside MoB⑤	-3.004
	O occupy the site inside MoSi₂/MoB⑥	-5.337

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计算了各种表面/界面对氧的吸收能力如图2所示。图2中MoB相、MoSi₂相和MoSi₂/MoB界面的第二层表面中一个O原子占据八面体间隙的位置，分别用④、⑤和⑥表示。与MoSi₂/MoB (E_ab⑥ = -5.337 V)和MoB (E_ab⑤ = -3.004 eV)相比，MoSi₂的O吸收能(E_ab④ = -6.363 eV)最低，这意味着氧更容易被MoSi₂吸收。结合前面对氧吸附能的分析，可以发现氧首先更容易在MoSi₂/MoB界面上的吸附，随后被MoSi₂相吸收。

2.2 扩散激活能

高温氧化过程除了氧吸附在化合物表面以外，也包括氧从化合物表面向化合物内部中扩散。为此本文将模拟和计算MoSi₂/MoB界面及周围相的氧的扩散行为。本文采用嵌入在爬坡图像/微调弹性带方法(CI-NEB)中的最小能量路径来计算各种相模型中的氧的扩散。为了研究氧沿MoSi₂/MoB界面的扩散，本文讨论了两种不同类型的扩散路径，如图3所示。第一种扩散路径是氧直接从表面扩散到MoSi₂和MoB相的内部，即路径A₁和A₂。路径A₁代表氧从位置① (MoSi₂表面)扩散到位置④ (MoSi₂内部)的反应过程。同样，路径A₂代表氧从位置② (MoB表面)扩散到位置⑤ (MoB内部)的反应过程。第二种扩散方法是氧通过MoSi₂/MoB界面通道扩散到MoSi₂和MoB相的内部，如A₃₁和A₃₂。A₃₁代表氧从MoSi₂/MoB表面(位置③)沿MoSi₂/MoB界面扩散到MoSi₂(位置④)，A₃₂代表氧从MoSi₂/MoB表面(位置③)沿MoSi₂/MoB界面扩散到MoB (位置⑤)。从氧扩散到化合物中的不同途径的扩散激活能(图4)可知，比较A₁和A₃₁两种不同的路径，路径A₃₁的扩散激活能(E $_{A_{31}}$ = 3.100 eV)低于路径A₁ (E $_{A_{1}}$ = 7.100 eV)。这表明扩散反应过程A₃₁很容易进行，氧更容易沿MoSi₂/MoB界面扩散到MoSi₂中，MoSi₂/MoB界面的存在降低了氧扩散到MoSi₂中的扩散激活能。相应地，MoSi₂/MoB界面也降低了氧扩散到MoB中的能量，即路径A₃₂ ( $E_{A_{32}}$ = 4.400 eV)的扩散激活能低于路径A₂ (E $_{A_{2}}$ = 11.300 eV)。总而言之，MoSi₂/MoB界面为氧的扩散提供了便利的通道，氧更容易扩散到MoSi₂相的内部，氧扩散到MoB中也变得非常容易，这意味着过多的MoSi₂/MoB界面为氧提供了快速扩散通道。

图3

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图3 计算氧扩散激活能的MoSi₂/MoB模型

Fig.3 MoSi₂/MoB model for simulating the diffusion activation energies of oxygen

图4

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图4 氧沿不同途径扩散到化合物中相应的扩散激活能

Fig.4 Reaction energy profiles of oxygen diffusing into the compound through different pathways

2.3 MoSi₂ 上硼硅酸盐层的扩散性能

在初始氧化阶段之后，持续的氧化过程主要受氧穿过氧化膜能力的影响。氧化膜中氧的扩散系数在确定化合物的抗氧化性方面起着至关重要的作用，即氧的扩散系数越低，化合物的抗氧化性越高。根据实验结果^[20,21]，Mo-Si-B化合物上产生的氧化层的主要成分是硼硅酸盐。为了研究不同B含量的硼硅酸盐中不同元素的扩散系数，本文构建了MoSi₂晶体被硼硅酸盐覆盖的超胞模型(硼硅酸盐模型为图1d~i所构建模型)，其中B含量在0%到10%的范围内，并在1523 K下进行优化以符合实际氧化过程(图5)。原子波函数的开发涉及双数值加d函数基组的利用^[22]。为了计算扩散系数(D)，本文采用了间隙杂质随机游走模型的假设，并应用了公式(2)^[23]：

图5

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图5 MoSi₂被无定形SiO₂ (0%B)及不同B含量的硼硅酸盐覆盖的模型

Fig.5 Models of MoSi₂ covered with amorphous SiO₂ (0%B) (a) and five borosilicates containing 2% (b), 4% (c), 6% (d), 8% (e) and 10% (f) B

D = \frac{1}{6 N_{α}} \underset{t \to \infty}{l i m} \frac{d}{d t} \sum_{i = 1}^{N_{α}} 〈[r_{i} (t) - r_{i} {(0)]}^{2}〉

(2)

其中N_α为系统中扩散原子的数量，r_i (t)为时间t时第i个原子的位置。由表2知，不同B含量的硼硅酸盐中氧的扩散系数(D_O)不同。B含量为0%、2%、4%、6%、8%和10%的硼硅酸盐中，氧的扩散系数D_O分别为17.987 × 10^-8、17.683 × 10^-8、17.062 × 10^-8、14.192 × 10^-8、16.085 × 10^-8和17.346 × 10^-8 m²/s。由此可见，随着B含量的增加，硼硅酸盐层中氧的扩散系数先降低后增加，在B含量为6%的硼硅酸盐中表现出最低的D_O (14.192 × 10^-8 m²/s)。此外，本文还计算了B和Si的扩散系数，结果如表2所示。可以看出，Si的扩散系数(D_Si)小于B的扩散系数(D_B)，相对来说B和O原子具有更强的扩散能力。

表2 O、Si和B在不同 B含量的硼硅酸盐中的扩散系数 (m²/s)

Table 2 Diffusion coefficients of O, Si and B in various borosilicates containing different contents of B

Diffusivity

coefficient

Amorphous SiO₂

2%B- borosilicate

4%B- borosilicate

6%B- borosilicate

8%B- borosilicate

10%B- borosilicate

17.987 × 10^-8

17.683 × 10^-8

17.062 × 10^-8

14.192 × 10^-8

16.085 × 10^-8

17.346 × 10^-8

5.162 × 10^-8

5.659 × 10^-8

6.440 × 10^-8

6.672 × 10^-8

5.126 × 10^-8

4.923 × 10^-8

10.800 × 10^-8

13.568 × 10^-8

12.699 × 10^-8

14.151 × 10^-8

11.115 × 10^-8

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2.4 硼硅酸盐的结构稳定性

文献[15]报道高温下MoSi₂化合物表面的氧化膜SiO₂在热应力的作用下会发生开裂，导致MoSi₂化合物的抗氧化性较差，这说明氧化膜的结构稳定性以及流动性都是影响氧化膜抗氧化性能好坏的关键因素。因而首先考虑了不同B含量的硼硅酸盐氧化膜的结构稳定性，通过计算不同B含量的硼硅酸盐的形成焓和结合能，用来表征硼硅酸盐的结构稳定性。硼硅酸盐氧化膜越稳定就越不容易开裂或分解，这对提高硼硅酸盐抗氧化性是有利的。内聚能E_coadhesive代表晶体分解成原子的功，形成焓H_formation代表着晶体的形成能力，可以用来表征晶体的稳定性，其E_coadhesive和H_formation的值越负，晶体就越稳定。计算模型如图1c~i所示，相关模型的E_coadhesive和H_formation计算公式如公式(3)、(4)所示^[24,25]，计算结果如表3所示。

H_{f o r m a t i o n} = \frac{1}{l + m} (E_{s o l i d}^{A_{l} B_{m}} - l E_{c r y s t a l}^{A} - m E_{c r y s t a l}^{B})

(3)

E_{c o h e s i v e} = \frac{1}{l + m} (E_{s o l i d}^{A_{l} B_{m}} - l E_{g a s}^{A} - m E_{g a s}^{B})

(4)

表3 不同B含量的硼硅酸盐的形成焓H_formation和内聚能E_cohesive

Table 3 Formation enthalpies and cohesive energies of various borosilicates containing different contents of B

Models	E_cohesive / eV	H_formation / eV
Amorphous SiO₂ (0%B)	-6.339	-2.436
2%B-content in borosilicate	-6.445	-2.454
4%B-content in borosilicate	-6.512	-2.471
6%B-content in borosilicate	-6.788	-2.553
8%B-content in borosilicate	-6.366	-2.281
10%B-content in borosilicate	-6.241	-2.214

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从计算结果中可以看出，对于不同B含量的硼硅酸盐来说，含量为6%B的硼硅酸盐具有最低的结合能(E_coadhesive = -6.788 eV/atom)和形成焓(H_formation =-2.553 eV/atom)，这说明6%B的硼硅酸盐的结构最为稳定。当硼硅酸盐中B的含量从0%增加到6%时，硼硅酸盐的结构稳定性逐渐增加，然而B的含量从6%增加到10%时，硼硅酸盐的结构稳定性逐渐降低，在6%含量时硼硅酸盐的结构稳定性达到最大值，这说明B含量在6%左右的硼硅酸盐具有最稳定的结构，在热应力下不容易开裂，能够很好的保护基体。

2.5 与实验结果对比分析

之前的研究表明MoSi₂的氧化增重(0.95 mg/cm²)、Mo-60Si-10B (原子分数，%)的氧化增重(0.72 mg/cm²)和Mo-56Si-15B (原子分数，%)的氧化增重(0.86 mg/cm²)要高于掺杂Mo-62Si-5B (原子分数，%)的氧化增重(0.21 mg/cm²)。从结果中可以看出，掺杂B元素的MoSi₂的抗氧化性能要优于不掺杂B元素的MoSi₂，且B含量为5%时的Mo-Si-B化合物具有更好的抗氧化性能^[14]。

从计算结果中可以看出掺杂B元素的MoSi₂的优异的抗氧化性主要来源于：在初始氧化阶段，高B掺杂的MoSi₂伴随着MoSi₂/MoB界面的出现，该界面对氧的吸附能力(E_ad③ = -8.306 eV)高于MoSi₂(E_ad① = -6.078 eV)和MoB (E_ad② = -6.793 eV)相。通过对氧向化合物中扩散的扩散激活能的计算可以发现，氧通过MoSi₂/MoB界面的扩散能垒最低(ΔE =-3.200 eV)，这有利于氧化过程中氧在化合物表面的扩散。以上现象表明，高B掺杂的MoSi₂在早期阶段更容易加速表面氧化膜的快速形成，从而提高化合物的抗氧化性。

在初始阶段之后，持续的氧化过程主要受氧通过覆盖化合物表面的硼硅酸盐层的扩散控制。通过对扩散系数的研究，发现含量为6%B的硼硅酸盐表现出最低的氧扩散系数(D_O = 14.192 × 10^-8 m²/s)。值得注意的是，由于技术限制，无法准确确定硼硅酸盐中的B含量。Yoshimi等^[26]提出了一个假设，即硼硅酸盐中的B/Si比通常与Mo-Si-B化合物中的B/Si比一致，从表2的结果中可以看出B的扩散系数近似是Si的两倍，因而实际上Mo-Si-B化合物表面的硼硅酸盐中的B/Si比应该是Mo-Si-B化合物中的B/Si比的两倍左右，在这一假设的基础上，将硼硅酸盐中的B/Si比按照Mo-Si-B化合物中B/Si比的两倍做近似处理可以得出Mo-62Si-5B、Mo-60Si-10B和Mo-56Si-15B化合物表面的硼硅酸盐的B的含量分别为5%、9.4%和15.8%。Mo-62Si-5B化合物氧化后表面形成的硼硅酸中B含量(5%)与计算确定的最佳抗氧化性能的B含量(6%)相当，且与硼硅酸盐稳定性计算中的最稳定的硼硅酸盐的B含量(6%)相当，因而Mo-62Si-5B化合物比Mo-60Si-10B和Mo-56Si-15B化合物有着更好的高温抗氧化性，计算结果与实验结果相一致。

图6

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图6 Mo-Si-B化合物1250 ℃静态氧化动力学曲线

Fig.6 Static oxidation kinetics of Mo-Si-B intermetallic compounds containing different contents of B at 1250 ^oC

3 结论

(1) MoSi₂/MoB两化合物界面表现出最高的氧吸附能力和最低的氧扩散能垒。这表明MoSi₂/MoB两化合物界面是氧吸附的有利位置，也为氧的扩散提供便利的途径。相应的MoB相对氧的吸附能力也要强于MoSi₂相，因而，MoSi₂/MoB两化合物界面(主要存在于高B掺杂的Mo-Si化合物中)和MoB相在早期阶段更容易导致化合物表面氧化膜的快速形成，提高化合物的抗氧化性。

(2) 高B掺杂的MoSi₂氧化后形成的硼硅酸盐层中的氧扩散系数随着B含量的增加(0%增加到10%)先降低后增加，含量为6%B的硼硅酸盐表现出最低的氧扩散系数D_O (14.192 × 10^-8 m²/s)。

参考文献

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被引期刊影响因子

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Murayama

, Hanada

High temperature strength, fracture toughness and oxidation resistance of Nb-Si-Al-Ti multiphase alloys

[J]. Sci. Technol. Adv. Mater., 2002, 3: 145