磁场作用下5083铝合金腐蚀行为研究

图1 磁场对5083铝合金浸泡腐蚀失重的影响

Fig.1 Mass loss of 5083 Al-alloy in 3.5%NaCl solution under different magnetic fields

图2为5083铝合金试样在3.5%NaCl溶液中浸泡30d后的表面宏观形貌。无磁场强度下5083铝合金自腐蚀试样的腐蚀最为严重，试样表面比较粗糙。随着磁场的增加，试样表面的粗糙程度和凹坑数量逐渐减少，说明磁场能减缓5083铝合金在3.5%NaCl溶液中自腐蚀行为。

图2

图2 不同磁场强度下5083铝合金腐蚀30 d后的形貌

Fig.2 Macroscopic morphology of 5083 Al-alloy after 30 d immersion test in 3.5%NaCl solution under 0 T (a), 0.2 T (b) and 0.4 T (c) magnetic fields

图3为不同磁场条件下5083铝合金浸泡30d的微观腐蚀SEM形貌。表1为5083铝合金表面的腐蚀产物EDS元素分析结果。由图可见，5083铝合金基体表面有大小不一的点蚀坑，腐蚀坑相连成一条条的腐蚀沟，表明在磁场和非磁场下，5083铝合金在3.5% NaCl溶液中的腐蚀以点腐蚀为主。随着磁场强度的增加，活性溶解反应在磁场作用下点蚀有所减少，腐蚀面积和腐蚀深度不断下降。0.4 T磁场下5083铝合金电偶腐蚀试样表面点蚀坑相对较少，钝化膜完整性相对较好。说明施加磁场降低了5083铝合金自腐蚀速率，这与浸泡腐蚀质量损失结果一致。结合EDS能谱分析可知，5083铝合金试样分别在0、0.2和0.4 T磁场强度下表面腐蚀区域的腐蚀产物均主要含有Al、Mg和O。可以推断，5083铝合金试样表面的腐蚀产物主要是Al₂O₃、Al(OH)₃和Mg(OH)₂组成。

图3

图3 不同磁场强度下5083铝合金浸泡30 d后微观腐蚀SEM形貌

Fig.3 SEM images of 5083 Al-alloy in 3.5%NaCl solution for 30 d under 0 T (a), 0.2 T (b) and 0.4 T (c) magnetic fields

表1 不同磁场强度下5083铝合金浸泡30 d试样表面元素分析

Table 1 EDS result of 5083 Al-alloy corroded for 30 d in 3.5%NaCl under different magnetic fields (mass fraction / %)

Position	O	Mg	Al	Cl
A	49.39	7.62	37.72	5.28
B	47.74	8.31	38.75	5.21
C	48.29	5.30	44.59	1.82

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铝合金中掺杂的其它元素能够与Al元素形成中间相 (Mg-Si相Si₂Mg和β相Al₃Mg₂)，这些铝合金基体中分散的中间相腐蚀电位低于铝合金基体电位，因此当铝合金位于磁场腐蚀环境中时，这些中间相成为铝合金表面点蚀的部位，发生阳极溶解反应，形成的Al、Mg氢氧化物覆盖在点蚀位置处，能够阻碍点蚀的进一步发展^[14~16]，使其耐蚀性能提高，腐蚀速率减缓，腐蚀程度略有降低。

由图4开路电位随时间变化趋势可以看出，不同磁场强度下5083铝合金试样的自腐蚀电位前期均不稳定，呈现波动式正偏移。大约500 s后腐蚀电位逐渐趋于平稳，电位在稳定值上下产生小振幅波动。主要是因为腐蚀液中活性阴离子Cl^-不断攻击5083铝合金电极表面，在阴极还原产生的H₂在电极表面不断的吸附-脱附造成电位信号波动，形成钝态不稳定现象，此时腐蚀电位已达到电化学测试的稳定状态。

图4

图4 5083铝合金在不同磁场强度下开路电位随时间变化曲线

Fig.4 OCP curves of 5083 alloy under different strength of magnetic fields

在0.2和0.4 T磁场强度下，5083铝合金的腐蚀电位由浸泡初期的迅速正移并稳定在某一值附近，这是因为5083铝合金表面生成了较稳定的钝化膜。无磁场强度下，5083铝合金的自腐蚀电位稳定后约为-0.78 V，施加0.2和0.4 T磁场后5083铝合金自腐蚀电位稍微有所正移，分别稳定在-0.76和-0.75 V。相对于无磁场强度，添加磁场后自腐蚀电位有所上升，原因在于金属在钝化过程中，外加磁场可促使金属表面的金属离子与溶液中靠近金属表面的负价离子更快结合生成产物膜，导致电位向正方向移动更多。由此可见，施加磁场可提高5083铝合金开路电位，并在更高电位下保持钝化状态，其热力学腐蚀的倾向减小，且随着磁场的增大，其在3.5%NaCl溶液中的抗腐蚀性逐渐增强。这与浸泡后5083铝合金表面的腐蚀形貌变化规律一致。

开路电位产生波动的原因一方面是由于氧化物的生成所引起电位变化，磁场促使5083铝合金表面更快形成一层很薄的保护性腐蚀产物膜；另一方面是在测试过程中试样表面特性的不稳定。5083铝合金表面自然形成的氧化膜保护性较差，容易产生点蚀，同时氧化膜又有一定的自修复能力。表面膜不断发生溶解－修复这一对相反过程，氧化膜的溶解与修复过程也会引起电位信号的波动，表明5083铝合金在磁场下处于钝化膜的破坏与修复以及伴随表面形成腐蚀产物的动态变化的腐蚀。

图5为开路电位下测得的5083铝合金在3.5%NaCl溶液中不同磁场强度下的阻抗谱特征图谱。根据图中峰的形状和个数特征并结合Wit提出的时间常数确定方法^[17]，可知不同磁场强度下EIS 阻抗谱具有一致的特点。从图5a可以看出，5083铝合金Nyquist图均呈现出双容抗弧特征，包括高频容抗弧和低频容抗弧，说明腐蚀过程中发生了氧化膜的破裂，腐蚀介质与铝合金基体界面发生反应。

图5

图5 不同磁场强度下5083铝合金的Nyquist和Bode图及等效电路图

Fig.5 Nyquist (a) and Bode plots (b) and equivalent circuit (c) of 5083 Al-alloy under different strength of magnetic fields

高频区的容抗弧反映了5083铝合金表面和腐蚀介质之间反应双电层的质量传输难易程度，低频容抗弧反映了固相物质传输性能和氧化膜完整性及稳定性。有磁场条件下5083铝合金的高频容抗弧半径均大于无磁场下的高频容抗弧半径，且随着磁场强度的提高，高频容抗弧半径整体呈现增大趋势，其中0.4 T磁场强度下高频容抗弧半径最大，说明磁场下双电子层的质量传输变得困难，腐蚀反应较难进行。外加磁场后5083铝合金的低频容抗弧半径增大，说明磁场下5083铝合金氧化膜稳定性更好，可能是磁场促进了5083铝合金表面形成腐蚀产物，相同时间下产物膜层厚度更高，腐蚀反应过程阻力变大。

图5b的Bode图显示双峰表明5083铝合金在腐蚀过程中有两个时间常数，高频区的时间常数与5083铝合金表面氧化膜或腐蚀过程中表面腐蚀产物的生成有关，5083铝合金表面形成了一层腐蚀产物膜，覆盖在基体表面构成保护层。低频区域的时间常数则主要与反应物质或反应电荷通过腐蚀产物膜层的难易程度有关，低频阻抗模值的大小反映了腐蚀介质对氧化膜或腐蚀产物膜的穿透力度。5083铝合金在两种磁场强度下高频区的阻抗模值接近，均高于无磁场下阻抗模值，低频区阻抗模值随着磁场强度提高有所增大，说明外加磁场减缓了NaCl溶液中Cl^-对5083铝合金表面的侵蚀，腐蚀介质中活性离子更难通过产物膜内层，表现出较好的耐蚀性能。

在腐蚀EIS测试中，由于5083铝合金电极表面不能保证绝对光滑，电极表面会因不同的化学反应产生微小的变化，双电层电容特性可能与纯电容不一致，会出现弥散效应，导致EIS阻抗谱很难呈现出完美的半圆，且n值越小，弥散效应越强，因此使用常相位角元件CPE代替双电层电容(符号Q)来拟合EIS。

采用ZSimpWin软件对原始阻抗谱进行分析拟合，得到腐蚀反应的等效电路模型为R(Q(R(QR))),如图5c所示。表2为不同磁场强度下拟合计算的电化学参数数值结果，其中R_s为溶液阻抗，表示参比电极与工作电极之间的溶液电阻，Q₁和R₁分别为双电层电容和电荷转移电阻，Q₂和R₂分别为钝化膜与腐蚀产物的总电容和反应电阻。结果表明，高频区的容抗弧与双电层电容Q_p和电荷转移电阻R_t有关，低频区容抗弧与氧化层电容Q_dl和物质穿过氧化膜电阻R_pit有关^[18]。从表中数据可以看出，磁场的加入提高了电荷转移电阻R_t，降低了5083铝合金的表面活性，因此外加磁场能够一定程度上提高铝合金腐蚀电位，这与容抗弧半径和开路电位变化规律相对应。R₂反映了Cl^-通过5083铝合金表面氧化膜的阻力，R₂值越高表明氧化膜稳定性越好。当外加的磁场强度从0 T增加到0.4 T时，R₂值从3.58 kΩ·cm²增长到14.1 kΩ·cm²，因此在0.4 T磁场强度下5083铝合金耐蚀性相对最优。

表2 不同磁场强度下5083铝合金阻抗谱等效电路的电化学参数

Table 2 Parameters of the equivalent elements in equivalent circuit of 5083 Al-alloy under different strength of magnetic fields

Magnetic field strength / T	R_s	Q₁	n₁	R₁	Q₂	n₂	R₂
Magnetic field strength / T	Ω·cm²	F·cm²	(0 < n < 1)	Ω·cm²	F·cm²	(0 < n < 1)	Ω·cm²
0	8.836	1.75 × 10^-5	0.9199	3161	7.05 × 10^-4	0.7224	3584
0.2	6.474	2.26 × 10^-5	0.9069	4777	4.60 × 10^-3	0.9545	4153
0.4	8.317	1.30 × 10^-5	0.8802	8773	4.19 × 10^-3	0.8666	14100

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图6为5083铝合金试样在不同磁场强度中腐蚀不同时间测得的动电位极化曲线。由图可见，铝合金在阳极区域均存在一段钝化区。采用阴极直线外推法对动电位极化曲线进行拟合，计算得到5083铝合金腐蚀电位(E_corr)、腐蚀电流密度(I_corr)、点蚀电位(E_pit)和极化电阻(R_p)等电化学拟合参数，列于表3中。由图6和表3的测试结果可知，3种磁场强度下5083铝合金的极化曲线形状相似，说明它们的电化学反应相似，均发生了阳极活化溶解与钝化膜的破裂。

图6

图6 不同磁场强度下5083铝合金浸泡不同时间的动电位极化曲线

Fig.6 Potentiodynamic polarization curves of 5083 Al-alloy under different strength of magnetic fields and corrosion time

表3 不同磁场强度下5083铝合金浸泡0和24 h的极化曲线拟合参数

Table 3 Fitting parameters derived from the polarization curves of 5083 Al-alloy under different strength of magnetic fields

Timeh	MF / T	E_corrV	I_corrμA·cm^-2	E_pitV	R_pΩ·cm²
0	0	-1.156	8.735	-0.765	128.53
	0.2	-1.134	8.716	-0.749	267.46
	0.4	-1.102	5.842	-0.738	353.27
24	0	-1.208	38.378	-0.736	175.86
	0.2	-1.153	15.984	-0.715	193.95
	0.4	-1.142	8.936	-0.703	301.74

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不同磁场强度下测出的5083铝合金腐蚀电位E_corr与其开路电位E_ocp相比均产生一定的偏差，其原因可能是测量开路电位时5083铝合金表面生成了致密的钝化膜，动电位极化测试过程中由于阴极极化破坏了表面的少量钝化膜，电位发生了明显的负移。不同磁场强度下表现出的规律与开路电位测量结果相吻合，5083铝合金腐蚀电位E_corr随磁场强度增大向正向移动。其中浸泡0 h无磁场条件下5083铝合金腐蚀电位最低，发生腐蚀的倾向性最大，外加磁场后5083铝合金腐蚀电位有所增大，同时施加0.4 T磁场合金的腐蚀电位均略高于0.2 T磁场下的腐蚀电位，0.4 T磁场下5083铝合金的腐蚀电位最高，发生腐蚀倾向性最小。同一磁场强度下，浸泡24 h后腐蚀电位和极化电阻均有所下降。腐蚀电流密度I_corr和极化电阻R_p的变化规律与5083铝合金质量损失和平均腐蚀速率变化规律相吻合。同一腐蚀时间下，随着外加磁场的增加，极化电阻显著增大，腐蚀电流密度显著降低，且降幅与磁场强度成正比，0.4 T磁场下5083铝合金腐蚀电流密度最小，腐蚀速率最低。

5083铝合金的极化曲线的阳极段出现明显的钝化区，在相同腐蚀时间下，随着磁场强度的增大，5083铝合金阳极维钝电流密度逐渐减小。这可能是因为磁场的加入增加了氧的传质过程，使得氧更容易到达5083铝合金的表面，使钝化和再钝化能力提高，降低了5083铝合金在NaCl腐蚀介质中的自腐蚀速率，提高了其耐腐蚀性。当其阳极电位增加至发生点蚀临界电位时，表NaCl溶液中存在的大量活性Cl^-穿过钝化膜内小孔隙，与钝化膜中金属离子相互作用生成可溶性化合物AlCl₃，导致钝化膜破裂发生点蚀，使电流密度迅速增加，腐蚀速率增加。由表3数据可知，无磁场条件下5083铝合金的点蚀电位最低，最容易产生点蚀现象，随着外加磁场强度增大，5083铝合金点蚀电位稍有提高，0.4 T磁场强度下的点蚀电位最高为-0.703 V。说明磁场对NaCl溶液中Cl^-对钝化膜破坏作用有抑制作用，且随着磁场强度增大，抑制作用越强，电极的耐蚀性提高，这与5083铝合金阻抗谱分析结果相一致。

在金属电化学腐蚀的研究中，Lorentz力和Kelvins力是目前研究最深且最基础的磁场效应^[13,19~22]。当施加磁场时，传质过程受到Lorentz力和Kelvins力的作用。

Lorentz力 ${\vec{F}}_{L}$ 是由于磁场与电流的相互作用而产生的，其表达式为公式 (1)，其中， $\vec{J}$ 为电化学反应的电流密度，表达式为公式(2)，其中 $\vec{E}$ 为电场，q为电导率，v为带电粒子的速度， $q (v \times \vec{B})$ 为感应电流。Lorentz力对带电粒子的作用，与磁场方向和带电粒子的运动方向有关。当磁场方向 $\vec{B}$ 与电流密度 $\vec{J}$ 垂直时，Lorentz力最大，当 $\vec{B}$ 与 $\vec{J}$ 平行时，Lorentz力为零。在腐蚀过程中，还会出现电动剪切应力 ${\vec{S}}_{E}$ (运动方向平行于电极表面和扩散双电层中载流子的带电粒子在非静电场 ${\vec{E}}_{I I}$ 的作用下受到的力)其表达式如公式(3)所示， $q_{d}$ 为扩散层中的电荷密度，此电场表示穿过双电层的带电粒子与平行于电极表面的磁场之间的相互作用^[13]。

{\vec{F}}_{L} = \vec{J} \times \vec{B}

(1)

\vec{J} = q (\vec{E} + v \times \vec{B})

(2)

{\vec{S}}_{E} = q_{d} \times {\vec{E}}_{I I}

(3)

在腐蚀过程中，带电粒子在溶液中的运动增加了溶液中的浓度梯度，使反应过电压升高^[23]。而带电粒子运动受到的影响，一般来源于不受溶液或电流的影响的外加磁场，磁场与局部电流 $\vec{J}$ 的相互作用，使扩散层厚度减小，增强了传质能力^{[24, 25]}，这种现象可能会在电流密度较高的区域迅速加剧，产生微型磁流体动力效应^[24~26]。由于溶液中带电粒子受局部磁力扰动，扩散控制的极限电流增大，这与电动机的驱动过程原理相同^[27,28]。综上， ${\vec{F}}_{L}$ 作用的结果分别是电沉积速率的增加，同时加快溶液中带电粒子的运动^{[29, 30]}。

与Lorentz力不同，Kelvins力通常作用于电解质中的顺磁性粒子而非带电粒子。磁场通过顺磁梯度力 ${\vec{F}}_{P}$ 影响溶液中顺磁粒子的运动，如公式 (4) 所示，式中 $μ_{0}$ 为真空中的磁导率 (单位为H / m)， $χ_{m}$ 为溶液中离子的Mole磁化率。

{\vec{F}}_{P} = \frac{χ_{m} B^{2}}{2 μ_{0}} \vec{\nabla} c

(4)

有研究^[31]解释了顺磁梯度力 ${\vec{F}}_{P}$ 使溶液产生顺磁效应的原因，由于扩散层中顺磁粒子浓度梯度引起磁化率梯度，因此在扩散层中顺磁梯度力作用最明显，由于顺磁梯度力作用方向为 $\vec{\nabla} c$ ，平行于扩散驱动力，因此它必须与该力的大小相当，才能产生可观测的效应。然而，顺磁梯度力的作用通常很小，远小于扩散驱动力引起的物质扩散作用，且顺磁梯度力与双电层中的扩散驱动力相差6个数量级，因此，顺磁梯度力对传质过程的影响可以忽略不计。

在非均匀磁场下，磁场梯度力 ${\vec{F}}_{B}$ 如公式 (5) 所示，顺磁粒子对电极表面具有较大影响，一些经典实验^[13]证明顺磁梯度力 ${\vec{F}}_{B}$ 大约为Lorentz力 ${\vec{F}}_{L}$ 的1%。这是由于该区域顺磁粒子浓度梯度导致的磁化率梯度，导致了扩散层中顺磁粒子的重新分布，使得顺磁离子更加集中。

{\vec{F}}_{B} = \frac{χ_{m} c B}{μ_{0}} \vec{\nabla} B

(5)

铝阳极溶解主要包含以下两个反应^{[32, 33]}。首先，铝失去电子后形成中间产物Al $_{a d}^{+}$ 。之后的反应中Al $_{a d}^{+}$ 失去电子，生成Al³⁺，如反应(6)和(7)所示。Al³⁺和中间产物Al $_{a d}^{+}$ 都与O_2、H₂O、Cl^-发生反应，钝化膜形成和破坏过程如反应(8)~(11)所示，电子自由移动，离子发生重组，促进了5083铝合金的腐蚀。其中，Al $_{a d}^{+}$ 与H₂O反应生成的Al(OH)₃可以保护合金免受腐蚀，而Al³⁺的耗尽是推动腐蚀过程的主要因素。

A l - e^{-} \to A l_{(a d)}^{+}

(6)

A l_{(a d)}^{+} - 2 e^{-} \to A l^{3 +}

(7)

A l_{(a d)}^{+} + 3 H_{2} O \to A l {(O H)}_{3} + H_{2} + H^{+}

(8)

A l^{3 +} + H_{2} O \to H^{+} + A l {(O H)}^{2 +}

(9)

A l {(O H)}^{2 +} + C l^{-} \to A l (O H) C l^{+}

(10)

A l (O H) C l^{+} + H_{2} O \to A l {(O H)}_{2} C l + H^{+}

(11)

在磁场作用下的金属腐蚀过程中，Lorentz力引发的磁流体动力效应影响着传质过程，磁场增强沉淀-溶解型表面膜/溶液界面传质过程，作用于阳极极化过程，加速了金属的腐蚀速率。然而，对于5083铝合金等被动型金属，磁场对活化-钝化转变过程也有显著影响^{[21, 34, 35]}，磁场作用下5083铝合金表面钝化膜形成较快，结构致密，保护基体免受进一步腐蚀，降低了5083铝合金的腐蚀速率。

同时，顺磁梯度力还影响5083铝合金腐蚀过程中阴阳离子的运动^{[36, 37]}。这种作用力导致扩散层中顺磁粒子重新分布，使顺磁粒子更加集中。Al⁺_ad的电子层结构为1s²2s²2p⁶3s¹3p¹，3s和3p的轨道只有一个电子，这表明Al $_{a d}^{+}$ 具有顺磁性。因此，在磁场作用下，铝电极周围聚集着大量Al $_{a d}^{+}$ ，当5083铝合金在NaCl溶液中腐蚀时，顺磁梯度力使产生的Al⁺_ad更靠近铝电极，导致电极上聚集大量Al $_{a d}^{+}$ 。因此，反应 (7) 的速率减慢，生成的Al³⁺数目减少。同时，更多Al $_{a d}^{+}$ 与H₂O反应生成Al(OH)₃，起到保护合金的作用，磁场也降低了扩散层中Al³⁺与Cl^-反应的浓度，从而降低了5083铝合金的腐蚀敏感性和腐蚀速率。

因此，磁场对5083铝合金腐蚀行为的影响是Lorentz力对传质过程和顺磁梯度力对顺磁离子的共同作用。两者均降低了5083铝合金的腐蚀速率。

3 结论

(1) 与无磁场环境相比，磁场对5083铝合金腐蚀过程中带电粒子产生作用，对Cl^-破坏钝化膜具有一定的抑制作用，且随着磁场强度增大，抑制作用越强，5083铝合金耐蚀性提高。

(2) 与无磁场环境相比，磁场环境中5083铝合金腐蚀电位、点蚀电位均升高，腐蚀电流密度降低，浸泡后点蚀坑数量和尺寸均减少，磁场能够一定程度上降低5083铝合金的腐蚀和点蚀敏感性及腐蚀速率。

(3) 随着磁场强度的升高，5083铝合金腐蚀电位和点蚀电位逐渐升高，腐蚀电流密度逐渐降低，点蚀坑数量和尺寸逐渐减少，磁场对5083铝合金腐蚀的抑制作用越强。

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刘泉兵, 刘宗德, 郭胜洋等.

5083铝合金与30CrMnSiA钢在不同Cl^-浓度中电偶腐蚀行为的研究

[J]. 中国腐蚀与防护学报, 2021, 41: 883

DOI

采用浸泡实验、腐蚀形貌观察、腐蚀产物分析及电化学测试研究了5083铝合金和30CrMnSiA钢电偶对在不同Cl-浓度下的电偶腐蚀行为，并分析了电偶对在0.6 mol/L NaCl溶液中的电偶腐蚀机制。随着NaCl浓度从0.05 mol/L增加到0.85 mol/L，Cl-的活性减弱，溶解氧含量降低，阴极反应速率降低；电偶对在0.85 mol/L NaCl溶液中的电偶电流密度最小。动电位极化曲线和阻抗谱测试结果表明，电偶腐蚀过程中，铝合金的耐蚀性先降低再增大，表面生成的腐蚀产物抑制了铝合金的溶解；30CrMnSiA钢的腐蚀速率前期较小，后随着腐蚀时间延长而增大；腐蚀15 d后，钢的腐蚀产物参与阴极反应，加快电荷传递速率，导致5083铝合金和30CrMnSiA结构钢的腐蚀速率增大。

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刘泽琪, 何潇潇, 祁康等.

AZ91D镁合金和2002铝合金在0.5 mg/L NaCl溶液中的电偶腐蚀行为研究

[J]. 中国腐蚀与防护学报, 2022, 42: 1016

DOI [本文引用: 1]

采用电化学方法和表面分析技术研究了AZ91D镁合金与2002铝合金在0.5 mg/L NaCl溶液中的电偶腐蚀行为。对于镁合金,耦合后始终为阳极,腐蚀电位正移,腐蚀速率增加,这可能归结为它们之间的电偶效应显著加速了其阴极过程。对于铝合金,耦合后始终为阴极,腐蚀电位也正移,腐蚀速率增加,这可能归结为它们之间的电偶效应抑制了其表面钝化膜的形成。随着浸泡时间的延长,它们之间的耦合电位先正移后逐渐负移,电偶电流密度先增加后减小,最后逐渐增加并达到相对稳定的状态。为汽车发动机材料的选择、设计及其电偶腐蚀的抑制提供基本理论依据。

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Three forces induced by magnetic fields offer unique control of fluid motion and new opportunities in microfluidics. This article describes magnetoconvective phenomena in terms of the theory and controversy, tuning by redox processes at electrodes, early-stage applications in analytical chemistry, mature applications in disciplines far afield, and future directions for micro total analysis systems. (To listen to a podcast about this article, please go to the Analytical Chemistry multimedia page at pubs.acs.org/page/ancham/audio/index.html.).

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