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中国腐蚀与防护学报, 2023, 43(5): 1133-1139 DOI: 10.11902/1005.4537.2022.386

海洋材料腐蚀与防护及钢筋混凝土耐久性与设施服役安全专栏

基于COMSOL的核电站安全壳钢衬里外侧腐蚀研究

李忠诚1, 陈圣刚,2, 郭全全3, 郭俊营1

1.深圳中广核工程设计有限公司 深圳 518031

2.中国矿业大学力学与土木工程学院 徐州 221116

3.北京航空航天大学交通科学与工程学院 北京 100191

Research on Corrosion Mechanism of Steel Liner of Nuclear Containment Vessel Based on COMSOL Model

LI Zhongcheng1, CHEN Shenggang,2, GUO Quanquan3, GUO Junying1

1.China Nuclear Power Design Co. Ltd., Shenzhen 518031, China

2.School of Mechanics and Civil Engineering, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China

3.School of Transportation Science and Engineering, Beihang University, Beijing 100191, China

通讯作者: 陈圣刚，E-mail:csg.1988@hotmail.com，研究方向为混凝土结构及耐久性研究

收稿日期: 2022-12-07   修回日期: 2023-02-08  

基金资助: 国家重点研发项目.  2019YFB1900903

Corresponding authors: CHEN Shenggang, E-mail:csg.1988@hotmail.com

Received: 2022-12-07   Revised: 2023-02-08  

Fund supported: National Key Research and Development Program of China.  2019YFB1900903

作者简介 About authors

李忠诚，男，1971年生，教授级高级工程师

摘要

基于COMSOL建立了钢衬里外侧腐蚀细观模型，在总结多国核电站钢衬里外侧腐蚀案例基础上，从异物、离子侵蚀两个方面对钢衬里外侧腐蚀成因及腐蚀机理展开计算分析。结果表明：混凝土浇筑前钢衬里在海洋环境中的长期暴露可引起侵蚀离子的表面不均匀积累，引发钢衬里发生以微电池为主的腐蚀，腐蚀速率随留存最大Cl-浓度的增大而增快；混凝土浇筑过程中遗留的异物 (以木块为主) 导致的钢衬里腐蚀以宏电池腐蚀为主，随着接触面处异物尺寸的减小，阴阳极面积比增大，腐蚀速率加快；同时，提高混凝土电阻率可有效降低钢衬里腐蚀速率。研究成果将为核电站安全壳的老化机理和防治措施提供技术参考。

关键词： 安全壳 ; 钢衬里 ; 侵蚀离子 ; 异物 ; 宏电池腐蚀 ; 微电池腐蚀

Abstract

Nuclear containment vessel is the third barrier to avoid the nuclear leakage. It is noted that severe outer corrosion of steel liners happened in several containment vessels around the world, which greatly threatened the integrity and tightness of liners of containment vessel. The outer corrosion is a great safety risk because it is perceptually invisible and hard to be maintenance. To the authors' knowledge, researches related to the ratter of outer corrosion are scare. No authoritative corrosion mechanism has been proposed. Based on the operating reports of several nuclear power plants and a mesoscopic corrosion models established by COMSOL, the corrosion mechanisms of the outer corrosion of steel liners were analyzed in the views of effects of corrosive ions and foreign materials. Results revealed that a long-time exposure of steel liners in the marine environment will generate the non-uniform accumulation of corrosive ions on the outer surface of liners, which is the reason for the microcell corrosion of outer corrosion of steel liners. Corrosion rate in this condition is decided by the maximum content of the non-uniformly distributed chloride. Besides, foreign materials (mainly wood blocks) unintended left behind during pouring concrete will also lead to electro-chemical corrosion, in which macrocell corrosion plays an important role. The corrosion rate was accelerated along with the decrease of the touching surface size between foreign materials and steel liners and with the increase of area ratio of cathode and anode. Meanwhile, the corrosion rate can be effectively mitigated by enhancing the concrete resistivity. The achievements in this paper can provide technical reference for the aging mechanisms and aging prevention measures of nuclear containment.

Keywords： containment ; steel liner ; corrosive ion ; foreign material ; macrocell corrosion ; microcell corrosion

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本文引用格式

李忠诚, 陈圣刚, 郭全全, 郭俊营. 基于COMSOL的核电站安全壳钢衬里外侧腐蚀研究. 中国腐蚀与防护学报[J], 2023, 43(5): 1133-1139 DOI:10.11902/1005.4537.2022.386

LI Zhongcheng, CHEN Shenggang, GUO Quanquan, GUO Junying. Research on Corrosion Mechanism of Steel Liner of Nuclear Containment Vessel Based on COMSOL Model. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection[J], 2023, 43(5): 1133-1139 DOI:10.11902/1005.4537.2022.386

核电站安全壳是防止核泄漏的第三道安全屏障，也是最后一道安全屏障。超厚混凝土 (厚度一般在0.9 m以上) 与钢衬里组合结构是安全壳常用的结构形式，而钢衬里腐蚀严重影响了屏障的密封性。钢衬里腐蚀分为内侧腐蚀和外侧腐蚀 (钢衬里与混凝土接触面腐蚀)[1]。其中，钢衬里外侧腐蚀属于隐蔽部位，其腐蚀开始及发展难以检测和察觉，容易导致严重后果。目前，核电站腐蚀问题研究集中于压力容器 (第二道防线) 金属在高温高压条件下的应力腐蚀问题[2~4]，而对钢衬里外侧腐蚀的研究严重滞后。

近年来，各国核电站陆续发现钢衬里外侧腐蚀现象，钢衬里外侧腐蚀问题已引起包括中国[1, 5]、美国[6, 7]、韩国[8, 9]、南非、欧洲等在内的核管会的高度重视。已发现的16例钢衬里外侧腐蚀实例中，发生钢衬里锈穿的有7例。所有锈穿实例中钢衬里的平均服役年限约为23.75年，远小于安全壳的设计使用年限；同时，钢衬里的平均腐蚀速率为0.20~0.526 mm/a，远大于海洋大气环境中碳素钢的腐蚀速度(0.03~0.08 mm/a[10])。依据现存的混凝土内钢筋钝化和腐蚀理论[11, 12]，碱性环境能够使钢衬里外侧发生钝化，同时，超厚混凝土层能够极大延缓外界环境中腐蚀离子的侵蚀和碳化的影响等。因此，钢衬里外侧腐蚀问题不同于普通混凝土内钢筋的腐蚀，具有独特性。分析16例钢衬里外侧腐蚀事故，发现钢衬里锈蚀位置常伴随有异物 (尺寸为100 mm量级)的出现，异物包括施工手套 (Brunswick Unit 2核电站)、空鼓 (Barsebeck-2 BWR核电站) 和木块 (North Anna Unit 2、Beaver Valley Unit 1、D.C. Cook-2和Koeberg Unit 1等核电站)。同时，Beaver Valley Unit 1核电站中钢衬里与木块接触处pH小于11。同时，韩国核电站中钢衬里外侧腐蚀案例[9]中除发现木块和空隙影响外，浇筑混凝土前钢衬里在海洋环境中暴露时间与钢衬里外侧腐蚀速率基本呈正相关。以上现象说明，钢衬里与混凝土接触面的状态是影响钢衬里外侧腐蚀的重要因素，空隙、异物及长期环境裸露改变了钢衬里表面状态，引起钢衬里的加速腐蚀。

目前，针对侵蚀离子[13, 14]、碳化[15]、裂缝[16]等因素已经开展了大量的混凝土内钢筋腐蚀机理[12]及检测方法[17]研究。安全壳钢衬里的外侧腐蚀具有独特性，相关研究开展存在如下限制：(1) 隐蔽部位空鼓、异物等界面腐蚀条件无法定量可靠设定；(2) 超厚混凝土的存在使得钢衬里腐蚀状态难以实时监测；(3) 缺乏适用的钢衬里外侧腐蚀加速方法，试验周期长。据作者所知，罕见钢衬里外侧腐蚀试验及机理研究。Heo等[8]曾提出试验探究裂缝、pH、异物等对钢衬里外侧腐蚀的影响。该试验方案中钢衬里直接与水、Cl-接触，无法模拟钢衬里与混凝土界面的实际工作状态。Martínez等[18]利用Gecor 8设备对安全壳㘝钢衬里的腐蚀电位、腐蚀电流密度和混凝土的pH、电阻率进行无损测量，表明可以通过电化学参数来确定钢衬里腐蚀的可能性。Sagüés和Fernandez[19]采用COMSOL软件来解决试验难以操作的问题，探究了钢衬里阴阳极面积比、混凝土电阻率和O2扩散系数对钢衬里腐蚀的影响，虽然该模型没有利用试验结果进行参数调校，但为钢衬里外侧腐蚀的探究提供了新思路。

本文在总结多国核电站运行检修报告的基础上，利用COMSOL有限元分析软件建立安全壳细观模型对钢衬里外侧腐蚀的影响因素 (包括侵蚀离子、异物) 及腐蚀机理展开探究，研究成果将为钢衬里外侧防腐防治提供技术建议和参考。

1 钢衬里外侧腐蚀机理

电化学腐蚀分为宏电池腐蚀和微电池腐蚀两种类型，宏电池腐蚀广泛存在于混凝土结构中，伴随着微电池腐蚀的发生。钢衬里外侧腐蚀始于钝化膜的不均匀破坏，引起钢衬里外侧钝化膜破坏的原因有：(1) 混凝土浇筑过程，木块等异物处于饱水状态，在安全壳服役过程中会不断释放水分及酸性物质 (以乙酸为主)，降低钢衬里外侧与异物接触面的pH值，破坏该处钝化膜，甚至导致钝化膜难以形成。因此，异物的位置必须紧邻钢衬里外表面，以此对其产生影响；(2) 安全壳建设期内钢衬里的长期裸露导致钢衬里外表面发生锈蚀并残留大量的Cl-，混凝土浇筑后，钢衬里外表面局部未形成致密的钝化膜，同时残留的Cl-加快钝化膜的破坏。

如图1所示，局部钝化膜破坏引起钢衬里表面出现电势差，其中电位更负的部分成为阳极，发生氧化反应 (1)，铁转化为铁离子；电位更正的部分成为阴极，发生还原反应 (2)，混凝土内氧气转化为OH-。钢衬里的电子通道与混凝土孔隙液中的离子通道形成闭合回路，从而形成了宏电池腐蚀[20]。宏电池腐蚀阳极区域内微观尺度相邻位置同时发生公式 (1)、(2) 的半电池反应，两个电极的离子电流路径极短，形成微电池腐蚀。因此，钢衬里外侧腐蚀速率取决于宏电池腐蚀电流密度Imac和微电池腐蚀电流密度Imic之和，见 式 (3)：

Fe→Fe2++2e-
O2+2H2O+4e-→4OH-
Icorr=Imac+Imic

图1

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图1   混凝土与钢衬里组合结构安全壳的电化学腐蚀机理图

Fig.1   Mechanism diagram of electrochemical corrosion of nuclear containment


2 基于COMSOL的钢衬里外侧腐蚀有限元模拟

2.1 COMSOL分析模型建立

2.1.1 混凝土细观模型建立

混凝土是一种非均质的材料，Cl-侵蚀受其微观结构的影响。混凝土的微观结构主要由粗骨料、砂浆和界面过渡区 (ITZ) 组成。本文建立混凝土细观模型包括4部分：粗骨料，砂浆、ITZ和钢衬里。模型尺寸为200 mm (长) ×200 mm (厚)，其中钢衬里厚度为6 mm，混凝土厚度为194 mm。如图2所示，细观模型中粗骨料采用随机多边形表征，通过Walraven方程[21]随机投放于砂浆中；砂浆和ITZ分别为图2中灰色和红色区域。

图2

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图2   混凝土的细观结构模型[21]

Fig.2   Mesoscale structure model of reinforced concrete of nuclear containment[21]


2.1.2 Cl-侵蚀定义

Cl-在模型中以扩散为主，采用Fick第二定律来描述。其中，骨料、砂浆及ITZ的扩散系数由下式[22]定义：

Dagg=0Dcem=[15.93(w/c)-2.98]×10-12DITZ=n⋅Dcem

式中，Dagg、Dcem、DITZ分别为骨料、砂浆和界面过渡区的扩散系数；w/c为混凝土的水灰比。

2.1.3 氧气扩散定义

氧气通过扩散作用到达钢衬里表面，稳态下的控制方程为：

∇⋅(DO2∇CO2)=0

式中，DO2为氧气的扩散系数，粗骨料中氧气扩散系数为0，砂浆和ITZ的氧气扩散系数可由公式DO2=2.183×10-9(w/t)2.346T0.423H-3.247计算[23]，其中T(℃)为温度，H(%)为湿度；CO2为氧气的浓度，混凝土外表面的氧气浓度CO2s设定为0.268 mol/m3。

2.1.4 电化学腐蚀过程定义

为模拟钢衬里外侧电化学腐蚀的过程，将混凝土看作具有恒定电阻率ρ的电导体。通过Butler-Volmer方程描述钢衬里阳极和阴极的极化状态，如下：

IA=IFe0exp(2.303ϕ-ϕFe0βFe)
IC=IO20exp[2.303(ϕ-ϕO20)/βO2]1+IO20exp[2.303(ϕ-ϕO20)/βO2]ilim

式中，IA、IC分别为阳极、阴极的极化电流密度；IFe0和IO20分别为阳极、阴极的交换电流密度；ϕFe0和ϕO20分别为阳极、阴极反应的平衡电位；ϕ为钢衬里表面腐蚀电位；βFe、βO2为阳极、阴极的Tafel常数；Ilim为阴极反应的极限电流密度，Ilim=neDO2CO2s/dc，其中，ne为阴极反应电子转移数，4；dc为侵蚀表面到钢衬里外侧的有效厚度。

宏电池腐蚀的腐蚀电流密度及微电池腐蚀电流密度可分别通过式计算。

Imac=IA-IC
Imic=IC=IA

2.2 模型验证

本文选取Liu等[24]、Corral等[25, 26]所开展的混凝土内钢筋的腐蚀试验对COMSOL细观模型进行验证。

2.2.1 Cl-侵蚀模型验证

Liu等[24]开展了混凝土内Cl-的侵蚀试验，该试验混凝土水灰比为0.41，表面Cl-侵蚀浓度为0.35%(质量分数)，侵蚀40 d后混凝土不同深度处Cl-的含量见图3。利用本文图2建立的细观模型，通过 公式 (4) (分别取n=1,3,5,7) 定义Cl-的扩散，对该试验进行预测，试验结果及模型预测结果见图3。可知，当n=3时，模型可以较好预测混凝土不同深度处Cl-的含量。

图3

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图3   Cl-侵蚀模型试验验证

Fig.3   Validation of the model of chlorion penetration in reinforced concrete


2.2.2 电化学腐蚀模型验证

Corral等[26]开展了混凝土内钢筋的腐蚀试验并记录了钢筋腐蚀电流密度随腐蚀时间的变化规律，如图4所示。Xia等[25]、Xu等[16]和Sohail等[27]分析了电化学腐蚀参数对混凝土内钢筋的腐蚀预测的影响，基于上述研究，本文所建立腐蚀模型的电化学参数取值如下：阳、阴极腐蚀电流密度标准值IFe0=3×10-4 A/m2、IO20=1×10-5 A/m2；阳、阴极腐蚀电压标准值ϕFe0=-0.78 V、ϕO20=0.16 V；阴极Tafel常数βO2=-0.18 V/dec；混凝土电阻率ρ=200 Ω·m。此外，为考虑Cl-含量及异物对腐蚀的影响，阳极Tafel常数通过 公式 (10) 计算。利用该腐蚀模型预测Corral等[26]试验中钢筋的总腐蚀电流密度，如图4所示，表明本文所建立的电化学腐蚀模型能够准确预测混凝土内钢筋的的腐蚀状态。

图4

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图4   腐蚀电流密度的模拟计算结果与试验结果对比[26]

Fig.4   Comparison of corrosion current densities obtained by simulated calculation and experimental measurement[26]


βFe=βFe,0fCl

其中，βFe,0为阳极Tafel常数标准值，取为0.09 V/dec；fCl为考虑多因素影响参数，其中，由文献[22]可知Cl-影响下参数为fCl=0.525CCl-1.126+1；异物影响下，参数为fCl=1。

2.3 有限元模型计算结果分析

2.3.1 Cl-侵蚀

基于前文验证的Cl-侵蚀模型，分别预测不同水灰比 (0.3、0.4、0.5) 和粗骨料占比 (0.2,、0.5、0.7) 条件下Cl-在安全壳混凝土内的侵蚀深度，见图5。同时，图5给出了侵蚀50 a后Cl-含量为0.15%的等含量线。可知，Cl-在混凝土内的侵蚀深度随水灰比的增大不断增大，随粗骨料的占比的增大而不断减小。当水灰比取为0.5且粗骨料占比取0.2时，混凝土内的Cl-具有最大侵蚀深度，Cl-含量达到0.15%的深度约为100 mm，侵蚀深度远小于安全壳混凝土的厚度。因此，在安全壳服役时间内，外界的Cl-不可能通过扩散作用穿透超厚混凝土层(900 mm)到达钢衬里表面，无法诱发钢衬里外侧腐蚀。

图5

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图5   安全壳混凝土内Cl-含量分布图

Fig.5   Profiles of chloride ions in the reinforced concrete of nuclear containment (50 a, mass fraction %)


2.3.2 钢衬里长期暴露影响

安全壳建造中钢衬里在海洋环境中长期的暴露导致其表面富集不均匀分布的Cl-，假设Cl-含量为线性不均匀分布，以钢衬里表面最大Cl-含量大小来表征暴露时间的长短，分别建模计算钢衬里外表面最大Cl-含量 (质量分数) 为0.5%、1.0%、2.0%和4.0%条件下钢衬里的腐蚀电流密度，如图6所示。由图可知，钢衬里外侧腐蚀由微电池腐蚀控制 (占比超过82%)，腐蚀电流密度随最大Cl-含量的增大而增大，而微电池腐蚀的占比呈下降趋势。在本文模型计算范围内，钢衬里总腐蚀电流密度最大值为0.063 A/m2，对应腐蚀速率为0.071 mm/a，介于案例中钢衬里长期暴露腐蚀速率范围 (0.035~0.163 mm/a) 之间，小于案例的平均腐蚀速率0.113 mm/a。

图 6

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图 6   钢衬里腐蚀电流密度随Cl-含量的变化

Fig.6   Corrosion current density of steel liner as a function of the content of chloride ions


2.3.3 异物影响

基于上文验证的腐蚀模型，分别探究异物与钢衬里外侧接触面尺寸为5 mm×5 mm、10 mm×10 mm、20 mm×20 mm、40 mm×40 mm情况下钢衬里腐蚀情况。异物与钢衬里接触面电位更负成为阳极，其余钢衬里表面电位较正成为阴极，图7展示了腐蚀过程中腐蚀电位分布情况。

图7

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图7   钢衬里外侧腐蚀情况下腐蚀电压分布

Fig.7   Distribution nephogram of corrosion potential in the outside of steel liner


钢衬里外侧电化学腐蚀以腐蚀电流密度来表征其腐蚀速度的快慢。不同条件下钢衬里腐蚀电流密度的模型计算结果汇总于表1。其中Sc/Sa为阴极和阳极面积比；ρ为混凝土电阻率；I为总腐蚀电流密度；vc为腐蚀速率；T为6 mm厚钢衬里锈穿所需要的时间。同时，图8a给出了不同异物尺寸条件下钢衬里外侧电化学腐蚀电流密度的变化曲线，其中，百分数为微电池腐蚀电流密度占总电流密度的比值。可知，异物影响下钢衬里的电化学腐蚀是宏电池腐蚀和微电池腐蚀共同作用的结果，其中，微电池腐蚀电流密度占总腐蚀电流密度的10%以内，宏电池腐蚀起主导作用，而且异物尺寸越小，宏电池腐蚀电流密度占比越大。随着异物尺寸的不断增大，阴极和阳极面积比不断减小，导致总腐蚀电流密度不断降低。

表1   异物影响下钢衬里外侧腐蚀状态参数

Table 1  Corrosion parameters of the outside of steel liner under the condition of foreign material existing

Dimension

mm×mm

Sc / Sa

ρ

Ω·m

I

A·m-2

vc

mm·a-1

T

a

5×51599∶12000.450.52911.34
10×10399∶12000.280.32918.23
20×2099∶12000.200.23525.52
40×4024∶12000.150.17634.03
80×805.25∶12000.120.14142.54
20×2099∶1200.620.738.22
20×2099∶15000.100.1250.00
20×2099∶110000.060.0785.71

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图8

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图8   异物尺寸对钢衬里腐蚀的影响

Fig.8   Effect of the size of foreign material on the corr-osion of steel liner: (a) corrosion current density, (b) corrosion rate


为更直观体现钢衬里的腐蚀快慢，将腐蚀电流密度转换为腐蚀速率 (mm/a)，如图8b所示。钢衬里腐蚀速率与异物尺寸的变化规律与上文论述相同。同时，图中标记了钢衬里锈穿实例中腐蚀速率的范围 (0.218~0.526 mm/a)，可知，腐蚀模型中阴极和阳极面积比Sc/Sa介于99∶1和1599∶1之间时，可以较好的反映钢衬里在异物影响下发生锈穿的工况，此时，钢衬里服役年限大幅下降，仅有11.34~42.54 a。

此外，钢衬里外侧腐蚀也受到混凝土电阻率的影响。在异物尺寸为20 mm×20 mm (即阴阳极面积比为99∶1) 条件下，分别计算混凝土电阻率为20、200、500、1000 Ω·m时钢衬里总腐蚀电流密度。图9同时绘制了钢衬里总腐蚀电流密度和腐蚀速率随混凝土电阻率 (ρ) 的变化曲线。可知，提高混凝土电阻率可以极大的降低钢衬里的总腐蚀电流密度。当混凝土电阻率从20 Ω·m提高到1000 Ω·m时，总腐蚀电流密度从0.73 mm/a下降到0.07 mm/a，此时6 mm厚钢衬里锈穿所需时间从8.22 a提高到85.71 a。

图9

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图9   混凝土电阻率对钢衬里腐蚀影响

Fig.9   Influence of the electrical resistivity of reinforced concrete on the corrosion of steel liner


3 结论

(1) 钢衬里外侧腐蚀因其隐蔽性难以及时发现，多国出现该类腐蚀实例，甚至发生钢衬里锈穿，应引起足够的重视。钢衬里腐蚀是由异物和钢衬里表面侵蚀离子残留等因素引起的宏电池腐蚀和微电池腐蚀共同作用的结果，腐蚀速率 (0.20~0.526 mm/a) 远大于海洋环境中碳钢的腐蚀速率 (0.03~0.08 mm/a)。

(2) 异物能够延缓或破坏钢衬里接触面处钝化膜的形成，导致钢衬里外侧发生电化学腐蚀。其中，宏电池腐蚀发挥主导作用，其产生的腐蚀电流密度占总腐蚀电流密度的90%以上。随着异物尺寸的不断增大，阴阳极面积比 (Sc/Sa) 不断降低，总腐蚀电流密度不断下降，其中，宏电池腐蚀电流密度大幅减小，而微电池腐蚀电流密度稍有增大。本文计算模型条件下，异物引起的阴极和阳极面积比介于99∶1和1599∶1之间时，能够真实模拟钢衬里锈穿实例的腐蚀速率。

(3) 提高混凝土电阻率可以极大降低钢衬里外侧腐蚀速率。当混凝土电阻率从20 Ω·m提高到1000 Ω·m时，总腐蚀电流密度从0.73 mm/a下降到0.07 mm/a。

(4) 在核电站服役期内，外界侵蚀离子 (主要是Cl-) 无法穿越安全壳混凝土层到达钢衬里外表面，可忽略其影响。但是，混凝土浇筑前钢衬里在海洋环境的长期暴露引起Cl-在钢衬里表面的不均匀积累，引发以微电池为主的腐蚀，随Cl-含量最大值的增大 (0.5%增大到4.0%)，总腐蚀电流密度由0.033 A/m2增大到0.063 A/m2。

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DOI     

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