中国腐蚀与防护学报, 2022, 42(1): 9-15 DOI: 10.11902/1005.4537.2021.094

综合评述

核电结构材料腐蚀疲劳裂纹扩展行为研究现状与进展

张兹瑜, 吴欣强,, 韩恩厚, 柯伟

中国科学院金属研究所 中国科学院核用材料与安全评价重点实验室 辽宁省核电材料安全与评价技术重点实验室 沈阳 110016

A Review on Corrosion Fatigue Crack Growth Behavior of Structural Materials in Nuclear Power Plants

ZHANG Ziyu, WU Xinqiang,, HAN En-Hou, KE Wei

CAS Key Laboratory of Nuclear Materials and Safety Assessment, Liaoning Key Laboratory for Safety and Assessment Technique of Nuclear Materials, Institute of Metal Research, Chinese Academy of Sciences, Shenyang 110016, China

通讯作者: 吴欣强,E-mail:xqwu@imr.ac.cn,研究方向为核电结构材料环境损伤

收稿日期: 2021-04-29   修回日期: 2021-05-10   网络出版日期: 2021-11-05

基金资助: 中核集团青年英才项目及国家科技重大专项.  2017ZX 06002003-004-002

Corresponding authors: WU Xinqiang, E-mail:xqwu@imr.ac.cn

Received: 2021-04-29   Revised: 2021-05-10   Online: 2021-11-05

作者简介 About authors

张兹瑜,男,1991年生,博士,助理研究员

摘要

综述了核电结构材料腐蚀疲劳裂纹扩展的研究现状及环境、力学、材料等因素的影响规律,讨论了高温高压水环境中考虑环境效应的疲劳裂纹扩展模型,提出了当前核电结构材料高温高压水腐蚀疲劳裂纹扩展机制及模型研究面临的主要问题及未来可能的研究方向。

关键词: 核电结构材料 ; 高温高压水 ; 腐蚀疲劳 ; 裂纹扩展机理 ; 裂纹扩展模型

Abstract

Structural materials in nuclear power plants are subjected to corrosion fatigue (CF) during long-term service in high temperature pressurized water. The mechanism and data base of CF crack growth are essential to the design, operation and life management of nuclear power plants. This paper reviewed the present research status on CF crack growth behavior. The effect of environmental, mechanical and material’s factors were introduced, while the fatigue crack growth model was discussed by taking the environment effect in high temperature pressurized water into consideration. Challenges and trends for research of fatigue crack growth mechanism and model for structural materials in nuclear power plants were also briefly addressed.

Keywords: structural materials in nuclear power plant ; high temperature pressurized water ; corrosion fatigue ; crack growth mechanism ; crack growth model

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本文引用格式

张兹瑜, 吴欣强, 韩恩厚, 柯伟. 核电结构材料腐蚀疲劳裂纹扩展行为研究现状与进展. 中国腐蚀与防护学报[J], 2022, 42(1): 9-15 DOI:10.11902/1005.4537.2021.094

ZHANG Ziyu, WU Xinqiang, HAN En-Hou, KE Wei. A Review on Corrosion Fatigue Crack Growth Behavior of Structural Materials in Nuclear Power Plants. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection[J], 2022, 42(1): 9-15 DOI:10.11902/1005.4537.2021.094

核电站结构材料长期服役于高温高压循环水环境,腐蚀疲劳 (CF) 是其潜在失效形式之一[1,2]。实际运行经验和实验室研究都表明,在特定的材料、环境、载荷条件的联合作用下,目前的ASME锅炉与压力容器设计标准第Ⅲ卷疲劳设计曲线和第Ⅺ卷疲劳裂纹扩展评价曲线可能会存在安全裕度不足的问题[2-6]。美国阿贡国家实验室 (ANL)、日本核能安全组织 (JNES) 等都开展了大量核电结构材料在高温高压水环境中的低周疲劳 (LCF) 试验,并建立了相应的疲劳寿命模型 (ANL模型和JNES模型)[2,7]。针对国产核电结构材料的腐蚀疲劳行为,中国科学院核用材料与安全评价重点实验室开展了大量工作,并提出了IMR模型[8,9]。相较于LCF试验,高温高压水环境中的疲劳裂纹扩展数据有待于进一步丰富,核电结构材料在高温高压水环境中的裂纹扩展规律、机理和模型亟待进一步完善。在役设备出现裂纹后,确定裂纹扩展到临界尺寸所需要的循环周次或时间对基于损伤容限法的疲劳设计和确定构件的剩余寿命都至关重要。核电结构材料的疲劳裂纹扩展数据是核电设计和服役安全评价的基础数据之一[5]。由于核电站压力容器、主管道、蒸汽发生器等核电关键部件服役环境为高温高压水环境,研究核电结构材料在高温高压水环境中的疲劳裂纹扩展行为对于核电站设计、安全运行、老化管理等都至关重要[2,5,10]

本文围绕核电结构材料高温高压水腐蚀疲劳裂纹扩展的影响因素、裂纹扩展机理以及考虑水环境影响的裂纹扩展模型等几方面综述了腐蚀疲劳裂纹扩展的研究进展,讨论了目前研究中亟待解决的问题,并展望了未来研究的主要发展方向。

1 高温高压水腐蚀疲劳裂纹扩展的影响因素

1.1 材料因素

研究[10,11]表明,材料的晶粒尺寸、屈服强度、样品取向等在一定范围内变化对核级不锈钢在高温高压水环境中疲劳裂纹扩展行为没有明显影响。冷变形304不锈钢冷变形过程中会产生马氏体转变,-170 ℃环境中马氏体的存在会阻碍裂纹扩展[12]。但常温和高温环境中冷变形造成的相转变对疲劳裂纹扩展速率几乎没有影响[13]。冷变形对304L不锈钢在常温空气环境中的疲劳裂纹扩展速率影响较小,而冷变形后的304L不锈钢在高温高压水环境中的疲劳裂纹扩展速率降低,但冷变形量对裂纹扩展速率的影响较小[13]

类似地,在氧化性水环境中硫含量、动态应变时效敏感性、屈服强度、样品取向等都不会对反应堆压力容器用低合金钢的长裂纹扩展速率产生明显的影响[3]。但是在较低的应变速率条件下,硫含量的上升明显促进了低合金钢在高温高压水环境中的疲劳裂纹扩展和光滑样品的裂纹萌生[3,14]。不锈钢的应力腐蚀 (SCC) 研究表明,屈服强度的增加会使SCC裂纹扩展速率以指数形式增加[15]。夹杂物、晶界结构等会对镍基600和690合金的SCC行为产生明显影响[16-19]。对比分析上述结果,高温高压水环境中的SCC裂纹以沿晶开裂为主,而腐蚀疲劳裂纹多为穿晶。随疲劳应变速率的降低材料可能会产生沿晶腐蚀疲劳裂纹[20]。沿晶SCC开裂受材料的状态、晶界类型等材料因素影响较大[21-26]。因此,当疲劳裂纹为穿晶扩展时,材料因素对疲劳裂纹扩展速率影响较小;当疲劳裂纹为沿晶扩展时 (如低应变速率),材料因素的影响开始显现。因此,高温高压水环境中,只有在特定的力学与环境条件下材料因素才会对疲劳裂纹扩展产生明显的影响,换言之,材料因素对沿晶腐蚀疲劳裂纹扩展会产生明显影响。

上述有关材料因素对CF性能影响的研究都是针对本体材料进行的,核电站实际构件中存在焊接结构 (安全端、主管道焊接接头、压力容器堆焊层、低合金钢对焊部位等)。由于焊接过程中焊缝金属会经历复杂中的微区冶金过程,母材会受到焊接热影响,因此,焊接结构材料会存在组织、成分、力学性能的不均匀性。同时,焊接可能引入微观组织缺陷、产生残余应力等。上述差异可能会增加焊接结构材料的环境开裂敏感性,影响焊接结构材料的服役性能[11,27-31]。高温高压水环境下的SCC研究表明,在恒应力强度因子K条件下,焊缝不同位置材料的裂纹扩展速率不同。Huang等[32]对Alloy52-A508异种金属焊接材料在300 ℃空气中的疲劳裂纹扩展研究表明,恒应力场强度因子范围 (ΔK) 条件下疲劳裂纹扩展速率随裂纹向融合线扩展而降低。Lou等[33]研究了激光增材制造316LN SS在高温高压水环境中的裂纹扩展行为,研究表明样品取向对CF裂纹扩展速率有明显影响。焊接残余应变和高温失塑裂纹会促进镍基合金焊缝疲劳裂纹萌生和扩展[34]。而本体材料的疲劳裂纹扩展研究[4]表明,类似实验条件下裂纹扩展速率对材料因素不敏感,这可能与焊接材料在焊接过程中形成的微观结构有关。奥氏体不锈钢焊接材料通常为奥氏体和铁素体双向组织,研究表明,双向组织不锈钢具有良好的加工性能、强度、韧性及抗晶间腐蚀能力[35-42],且铁素体能够抑制凝固热裂纹的出现[43]。Dong等[42]的研究表明,裂纹经过铁素体时裂纹尖端易于形成保护性较好的Cr2O3氧化膜,降低裂纹扩展速率。但也有研究表明,铁素体/奥氏体相界面易吸附氢,从而增加材料的环境敏感性[44-49]。焊缝材料长期服役过程中可能会发生相转变导致热老化脆性,影响焊缝材料的服役安全[50,51]。因此,完善现有的疲劳设计模型时也应考虑焊接因素和环境因素的耦合作用,研究焊接材料的CF机理为设计模型提供数据和理论支持。

1.2 力学因素

只有在特定的力学条件下高温高压水环境中才会对材料的腐蚀疲劳行为产生显著的影响[2]。研究表明,力学因素影响LCF寿命存在阈值,且不同材料的阈值存在差别[2,20,52]。Seifert等[4]的研究表明,加载频率低于0.1 Hz时高温高压水环境才会明显促进不锈钢材料的疲劳裂纹扩展。高温高压水环境中低合金钢的CF裂纹扩展研究表明,高加载频率 (1~100 Hz) 或很高的ΔK值条件下裂纹扩展主要受力学因素影响,环境对裂纹扩展没有促进作用[3,10,53]。ΔK值恒定条件下,低合金钢在高温高压水环境中的疲劳裂纹扩展速率随加载频率的降低呈现先升高后降低的趋势,在中等加载频率范围内存在最大值,加载频率低于一定值后疲劳裂纹扩展速率不受加载频率影响,频率的阈值取决于ΔK值、应力比 (R) 值和环境参数[3]。在KI,max小于60 MPa·m0.5的含氧高温高压水中,低合金钢的疲劳裂纹扩展速率受最大力值保持时间 (Δthold) 的影响较小,只有在特定的条件下 (如Cl-含量大于10 ug/L,KI,max>60~70 MPa·m0.5,高动态应变时效 (DSA) 敏感性材料的硬度大于350 HV等) Δthold才会影响疲劳裂纹扩展速率[27-29]。Δthold对奥氏体不锈钢在高温高压水环境中疲劳裂纹扩展速率的影响较小,即使Δthold增加到300 h疲劳裂纹扩展速率仍然没有显著变化,高温高压水环境中Δthold对奥氏体不锈钢的疲劳裂纹扩展速率的影响与低合金钢类似[4]。在Δthold时间段内相当于恒载荷加载,Δthold主要影响材料的SCC裂纹扩展速率,因此,只有在SCC明显的条件下Δthold才会对裂纹扩展产生明显影响。

1.3 环境因素

环境因素主要包括水的温度、水中溶解氧和溶解氢含量以及杂质离子等。高温高压水条件下,环境因素只有在一定的力学参数范围内才能对腐蚀疲劳裂纹扩展速率产生明显的影响。ASME锅炉与压力容器设计标准第XI卷中给出的低合金钢在水环境中的参考曲线表明,水环境对疲劳裂纹扩展速率的影响只有在ΔK值超过一定的数值后环境效应才会显现,但当ΔK超过一定值之后,环境的促进作用开始下降[5]。其中600合金在水环境中的疲劳裂纹扩展速率参考曲线也表明,当ΔK超过一定值后环境的促进作用逐渐减弱[5]。但目前ASME锅炉与压力容器设计标准第XI卷中还没有给出不锈钢材料在水环境中的疲劳裂纹扩展速率参考曲线。一定范围内,随温度的升高化学反应的速度加快。所以,通常认为随水环境温度的升高环境损伤加剧[54],低周疲劳试验表明随温度的升高疲劳寿命明显下降。但研究表明,DO=8 mg/L的高温高压水环境中低合金钢在R值为0.8、ΔK在11.7~13.7 MPa·m0.5的范围内、应变速率较低的力学条件下的疲劳裂纹扩展速率在250 ℃时存在最大值[3],在其他实验条件下裂纹扩展实验没有得到类似的规律。DSA对低合金钢的环境开裂行为与应变幅值有关[55],低应变幅值条件下,250 ℃时低合金钢的DSA敏感性明显高于200和288 ℃,因此疲劳裂纹扩展速率250 ℃时存在最大值。研究表明,低合金钢在中等温度范围内 (180~270 ℃) 的高SCC裂纹萌生敏感性由DSA造成[3,56]。Seifert等[4]研究了R值为0.5、ΔK值为10 MPa·m0.5、不同温度条件下347不锈钢的疲劳裂纹扩展速率,结果表明,温度超过100~150 ℃时水环境才会明显促进疲劳裂纹扩展,水环境促进疲劳裂纹扩展的最低阈值随加载频率的降低而降低。高温高压水环境中低合金钢和不锈钢的裂纹扩展研究都表明,在较高的应变速率条件下DO和DH对裂纹扩展速率的影响较小,在较低的应变速率条件下随DO的下降、DH的上升都会使裂纹扩展速率明显下降[3,4,57,58]。研究表明,低合金钢在288 ℃水环境中、R值在0.7~0.8之间、ΔK值在14~22 MPa·m0.5之间、溶解氧浓度为400 μg/L或8 mg/L条件下裂纹扩展速率随加载频率升高而降低,当频率增加到一定值后,水环境中裂纹扩展速率接近空气中的裂纹扩展速率;溶解氧浓度为200 μg/L或低于5 μg/L条件下,裂纹扩展速率随加载频率的升高呈现先增加后降低的趋势,当频率增加到一定值后,水环境中的裂纹扩展速率接近空气中的裂纹扩展速率[3,59]。核电站运行过程中可能发生冷凝器泄漏及离子交换树脂侵入,引入杂质离子 (SO42-、Cl-等)。研究[3]表明,DO在0.4~8 mg/L之间、频率范围在10-5~10-1 Hz之间时,较低浓度的SO42-(20~370 μg/L) 和Cl- (5~100 μg/L) 对低合金钢在高温高压水环境中的裂纹扩展速率无明显影响。但Cl和S的存在会影响材料的腐蚀及裂纹萌生过程[60-62],核电站中需要严格控制。

2 高温高压水腐蚀疲劳裂纹扩展行为模型

断裂力学研究指出,在恒速裂纹扩展阶段,裂纹扩展速率与应力强度因子范围之间满足Paris公式:

da/dN=C(K)n

式中,Cn是与实验条件有关的材料常数。高温高压水腐蚀疲劳研究大多针对的是恒速裂纹扩展阶段,所以现有的腐蚀疲劳裂纹扩展模型大部分是基于Paris公式的修正。目前ASME锅炉与压力容器设计标准第十一卷中给出了碳钢和低合金钢、不锈钢、600合金的裂纹扩展参考曲线。其中给出了碳钢和低合金钢以及600合金在水环境中的疲劳裂纹扩展参考曲线,但不锈钢材料水环境中的疲劳裂纹扩展参考曲线仍在发展中。

对于碳钢和低合金钢,目前已有的高温高压水腐蚀疲劳裂纹扩展模型主要有ASME及PSI等模型。其中ASME的腐蚀疲劳裂纹扩展模型是基于Paris公式进行的修正。ASME模型中按ΔK值的高低将裂纹扩展模型分为了两段,并考虑了R值的影响[5]

da/dN=C0(K)n

低ΔK值时:n=5.95,C0=1.02×10-12SSR值的函数,

S=1.0 (0R0.25)
S=26.9R-5.725 (0.25<R<0.65)
S=11.76 (0.65R1.0)

高ΔK值时:n=1.95,C0=1.01×10-7SSR值的函数,

S=1.0 (0R0.25)
S=3.75R+0.06 (0.25<R<0.65)
S=2.5 (0.65R1.0)

按照ASME模型,随ΔK值的升高,高温高压水环境对裂纹扩展的促进作用变得更加明显,在中等ΔK值条件下促进作用最大,随着ΔK值的继续增大水环境的促进作用减弱。同样,ASME Code Case N-643中给出的铁素体钢在高温高压水环境中的疲劳裂纹扩展曲线也呈现出类似的规律[3]。PSI模型采用线性叠加模型,认为水环境中的疲劳裂纹扩展速率是空气中的疲劳裂纹扩展速率与环境效应的叠加[3]

da/dtCF=da/dtENV+da/dtAir

式中,da/dtcf为水环境中的裂纹扩展速率,da/dtENV代表水环境的促进作用,da/dtAir为空气中的裂纹扩展速率。只有在da/dtAir超过一定值 (da/dtAir,crit) 时环境效应才能显现,da/dtAir,crit的大小与材料的电化学腐蚀电位 (ECP) 有关。

da/dtAir的表达式为:

da/dtAir=fΔK, R, ΔtR=(7.87×10-11/tR)×        (K/(2.88-R))3.07

da/dtAir<da/dtAir,crit时:

da/dtENV=3×da/dtAir

da/dtAir,crit≤da/dtAir<3.7×10-8 m/s时:

da/dtENV=6.6×10-3×(da/dtAir)0.6

da/dtAir≥3.7×10-8 m/s时:

da/dtENV<2.3×10-7 m/s

对于不锈钢材料,ASME锅炉与压力容器设计标准第十一卷中并未给出考虑水环境的疲劳裂纹扩展参考曲线,但在ASME Code Case N809 (ASME CC N809) 中给出了304和316不锈钢在水环境中的疲劳裂纹扩展参考曲线。对于不锈钢材料,考虑水环境影响的疲劳裂纹扩展模型还包括:JSME模型和PSI模型。ASME CC N809和JSME模型是基于Paris公式进行的修正。ASME CC N809模型考虑了温度、R值、上升时间的影响[63]

da/dN=9.10×106e-2516/TK(1+e8.02(R-0.748))tR0.3(K)2.25

式中,TK单位为KtR单位为s,裂纹扩展速率单位为mm/cycle。

JSME模型包括压水堆 (PWR) 环境和沸水堆环境 (BWR) 环境中的疲劳裂纹扩展模型[58,64],模型中考虑的影响因素与ASME CC N809模型相同但表达式不同:

JSME-PWR:

da/dN=1.61×10-10T0.63tR0.333(ΔK)3.0/(1-R)1.56

JSME-BWR (normal water chemistry,T=288 ℃):

da/dN=8.17×10-9tR0.5K3.0/(1-R)2.12

式中,T单位为℃,tR单位为s,裂纹扩展速率单位为mm/cycle。

PSI模型根据水环境中是否加氢,分别建立了加氢水化学环境 (HWC) 和正常水化学环境 (NWC) 条件下不锈钢材料的疲劳裂纹扩展模型[4]

PSI-HWC:

da/dtH2O=1.02×10-2da/dtAir0.725+da/dtAir

PSI-NWC:

da/dtH2O=5.31×10-4 da/dtAir0.573+da/dtAir

式中,da/dt的单位为m/s。

线性叠加模型表达式中裂纹扩展速率是一个与加载频率无关的函数,简化了表达式;能够清楚地反映出水环境存在明显促进作用的裂纹扩展范围。但线性叠加模型不能很好地反映不同ΔK值条件下环境因素对裂纹扩展速率的影响,而且高温高压水腐蚀疲劳研究指出,环境损伤与力学损伤并不是简单的线性叠加关系,两者一定条件下存在协同作用。

3 总结与展望

综上所述,对于核电关键结构材料在高温高压水环境中的疲劳裂纹扩展行为已经开展了一定的研究,为核电站的设计、安全运行、老化管理等提供了重要的数据及理论支持,但目前的研究中仍然存在一些问题。在机理理解方面,高温高压水环境中材料的疲劳裂纹扩展行为受力学、环境和材料等多因素及其交互作用的影响,不同因素之间的交互作用机制有待于进一步研究。在基础性数据积累方面,缺乏力学、环境和材料等因素对腐蚀疲劳裂纹扩展速率影响数据,尤其是国产核电结构材料在高温高压水环境中的疲劳裂纹扩展数据非常欠缺。在裂纹扩展行为模型方面,不同疲劳裂纹扩展模型适用条件不同,模型中关键参数 (温度、DO、频率等) 的阈值需要进一步确定,不锈钢材料在高温高压水环境中的疲劳裂纹扩展模型需要进一步发展。不同ΔK值范围内材料的裂纹扩展机制可能存在差异,但现有不锈钢材料高温高压水疲劳裂纹扩展模型未进行区分。焊接及热老化材料的环境疲劳裂纹扩展行为研究相对较少,现有裂纹扩展模型中未包含相应数据,裂纹扩展模型有待于进一步完善。

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