高铁散热器用3003铝合金焊接隔板的腐蚀机理研究

图1 3003铝合金焊接隔板在粉尘溶液中全浸不同时间后的SEM形貌及EDS分析

Fig.1 SEM images (a-f) of 3003 Al-alloy welded partitions immersed in dust solution for 0 d (a), 3 d (b), 7 d (c), 15 d (d), 30 d (e) and 180 d (f), and EDS results (g-i)

对经不同时间全浸处理后的3003铝合金焊接隔板进行金相观察并对其表面最大腐蚀坑深度进行测量，如图2所示。由图2a可知，经3 d全浸处理后，3003铝合金焊接隔板表面出现了许多较浅的腐蚀坑，腐蚀坑的最大深度约10.2 μm。全浸15 d后(图2b)，腐蚀坑的深度明显增加并且呈现典型的沿晶界生长的趋势。随着全浸时间的进一步延长，腐蚀坑持续沿晶扩展并且深度逐渐增加。全浸180 d后，腐蚀坑的最大深度已经达到178.5 μm(图2d)。

图2

图2 3003铝合金焊接隔板剖面在粉尘溶液中全浸不同时间后的剖面金相形貌

Fig.2 Optical images of 3003 Al-alloy welded partition sections immersed in dust solution for 3 d (a),15 d (b),30 d (c) and 180 d (d)

2.2 腐蚀产物分析

利用XPS对经粉尘溶液全浸7 d后的样品进行分析。如图3所示，样品表面主要存在Na、Cl、O、C、Al等。其中，Al 2p窄谱由3个峰组成，结合能分别为75.7、74.5和73.6 eV，对应的腐蚀产物为Al(OH)₃、Al₂O₃以及AlCl₃，峰面积比为26.7%、48.9%、24.4%。考虑到Al₂O₃为3003铝合金氧化膜的主要成分，因此3003铝合金焊接隔板的腐蚀产物为Al(OH)₃和AlCl₃^[14]。

图3

图3 3003铝合金焊接隔板在粉尘溶液中全浸7 d后的XPS谱

Fig.3 XPS survey spectrum (a) and Al 2p fine spectrum (b) of 3003 Al-alloy welded partitions soaked in dust solution for 7 d

2.3 全浸处理对3003铝合金焊接隔板耐腐蚀性能的影响

图4显示了经粉尘溶液全浸不同时间后3003铝合金焊接隔板在3.5%NaCl溶液中测得的极化曲线图。由图可见，经不同时间全浸处理后，样品的极化曲线变化趋势基本一致。阴极极化曲线的电流密度随着电极电位增加先缓慢减小后急剧下降。样品在活性溶解区时基体开始发生溶解，电流密度随着电极电位升高急剧上升。样品在活性溶解区外时，铝合金的溶解速率降低，电流密度随着电极电位的增加而平稳缓慢上升。

图4

图4 3003铝合金焊接隔板在粉尘溶液中全浸不同时间后的极化曲线

Fig.4 Polarization curves of 3003 Al-alloy welded partitions immersed in dust solution for different time

利用阴极分支斜率(b_c)和腐蚀电位(E_corr)，根据Tafel外推法^[15]计算获得腐蚀电流密度(I_corr)，结果如表1所示。随着腐蚀时间的增加，3003铝合金焊接隔板的E_corr不断降低，I_corr也逐渐上升。与未浸泡处理的样品相比，在粉尘溶液中浸泡180 d后，3003铝合金焊接隔板的E_corr下降了24.5%，而I_corr则增加了156.7%。这些结果表明，腐蚀导致3003铝合金焊接隔板的耐蚀性降低，腐蚀时间越长，腐蚀速率越快。

表1 3003铝合金焊接隔板经粉尘溶液全浸不同时间后的极化曲线拟合参数

Table 1 Fitting electrochemical parameters of polarization curves of 3003 Al-alloy welded partitions soaked in dust solution for different time

Exposure time d	E_corrvs. SCE V	I_corr μA·cm^-2	b_c mV·dec^-1
0	-0.616	3.711	-595
3	-0.652	4.709	-526
7	-0.686	7.079	-679
15	-0.717	9.162	-324
30	-0.742	8.550	-723
180	-0.766	9.527	-440

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图5a为在粉尘溶液中经不同时间全浸后样品的Nyquist图。不同腐蚀时间下，Nyquist图均由高频容抗和低频感抗电弧组成。随着腐蚀时间的增加，容抗弧半径不断减小，样品的耐腐性逐渐降低。这表明EIS与极化曲线所测得的铝合金焊接隔板腐蚀性能变化趋势基本一致。

图5

图5 3003铝合金在粉尘溶液全浸不同时间后的Nyquist图及相应等效电路图

Fig.5 Nyquist plots of 3003 Al-alloy welded partitions immersed in dust solution for different time (a) and corresponding equivalent electrical circuit (b)

利用等效电路(图5b)对Nyquist图进行拟合，拟合结果如表2所示。其中，R_s为溶液电阻，CPE_f为氧化膜的相位角元件，R_f为氧化膜电阻，C_dl为双电层电容，R_t电荷转移电阻，L为电感，R_L和L串联表示低频电感回路^[16]。电路中的R_L和L与CPE_f、R_f、R_ct、C_dl平行，表示氧化膜的溶解和电荷转移过程发生在氧化膜内^[17]。随着腐蚀时间的增加，R_f值从8438 Ω·cm²下降至2931 Ω·cm²。这说明氧化膜致密程度随着腐蚀时间的延长而显著降低，侵蚀性离子更容易吸附在铝合金表面，导致耐蚀性严重下降^[18]。R_t值随腐蚀时间增加从215 Ω·cm²下降至36 Ω·cm²，表明电化学反应更容易进行，样品更容易发生腐蚀。此外，铝合金焊接隔板在各个腐蚀时间段均存在感抗弧，是由于氧化膜的保护性减弱所致^[19]。

表2 在粉尘溶液中全浸不同时间后3003铝合金焊接隔板的EIS拟合的参数

Table 2 Fitting parameters of EIS of 3003 aluminium alloy welded partitions soaked in dust solution for different time

Exposure time d	R_s Ω·cm²	Y_f Ω^-1·cm^-2·s ⁿ	n_f	R_f Ω·cm²	C_dl F	R_t Ω·cm²	R_L Ω·cm²	L H·cm²
3	13.49	3.82 × 10^-6	0.92	8438	1.63 × 10^-6	215	5213	2876
7	11.35	3.47 × 10^-6	0.91	5238	8.98 × 10^-6	121	2964	1238
15	12.77	8.59 × 10^-6	0.98	3278	1.85 × 10^-5	89	1325	524
30	17.82	1.21 × 10^-6	0.92	3054	8.26 × 10^-6	57	917	289
180	8.693	8.50 × 10^-5	0.93	2931	4.10 × 10^-6	36	846	127

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2.4 全浸实验一致性验证

图6a显示了从实际服役8 a后高铁散热器截取的3003铝合金焊接隔板的金相照片。由图可见，铝合金焊接隔板多处存在深浅不一的腐蚀坑，最大腐蚀坑深度为504.4 μm，即将贯穿整个铝合金焊接隔板。此外，由图6b的SEM形貌可以看到，存在带棱角的大腐蚀坑，腐蚀坑由多个紧密相连的小腐蚀坑组成，其成因可能是第二相粒子脱落后造成的凹坑。由图6c EDS结果可知，合金腐蚀产物的主要元素为Al、O、Cl、Si、Na，其中Cl和O的含量较高，因此其腐蚀产物主要为Al的氧化物和氯化物。这些结果与全浸实验获得的结果基本一致。

图6

图6 服役8 a后高铁散热器铝合金焊接隔板形貌及EDS结果

Fig.6 Profile metallography image (a) and SEM image (b) and EDS result (c) of 3003 Al-alloy welded partitions after actual exposure for 8 a

2.5 腐蚀模型

通过以上分析可获得3003铝合金焊接隔板在粉尘溶液中的腐蚀模型，如图7所示。在浸泡初期(图7a)，粉尘溶解后溶液中存在许多Cl^-。这部分Cl^-将迁移到氧化膜内部，导致氧化膜发生破坏^[20]。随后，溶液与铝合金焊接隔板基体发生直接接触。在溶液的作用下，铝基体与第二相粒子形成原电池，诱使焊接隔板发生点蚀(图7b)。

图7

图7 3003铝合金焊接隔板的腐蚀模型

Fig.7 Corrosion models of 3003 Al-alloy welded partitions at the initial stage (a)，pitting stage (b)，expansion stage (c) and shedding stage (d)

结合XPS的分析可知，在焊接隔板溶解的过程中，铝基体作为阳极发生反应(1)，第二相粒子作为阴极发生反应(2)。最终发生反应(3)生成Al(OH)₃，进而形成较浅的点蚀坑。

A l - 3 e^{-} \to A l^{3 +}

(1)

O_{2} + 2 H_{2} O + 4 e^{-} \to 4 O H^{-}

(2)

A l^{3 +} + 3 O H^{-} \to A l {(O H)}_{3}

(3)

一般认为，合金的氧化膜在溶液中处于一个破坏和修复的动态过程^[21]。在含有Cl^-的溶液中，Cl^-会和OH^-产生竞争吸附到氧化膜表面，并与Al(OH)₃发生反应，阻碍氧化膜的修复，即发生反应(4)。

A l {(O H)}_{3} + 3 C l^{-} \to A l C l_{3} + 3 O H^{-}

(4)

因此，铝合金焊接隔板在粉尘溶液中形成的腐蚀产物除Al(OH)₃外，还包括AlCl₃。

由于晶界是第二相粒子的主要聚集区域，随着腐蚀时间的增加，腐蚀坑逐步沿着晶界处的第二相粒子发生扩展，最终导致焊接隔板发生明显的沿晶腐蚀(图7c)。此外，沉积粉尘中存在还有大量含Fe、Si的氧化物。这些氧化物(例如Fe₃O₄等)基本不溶于水，并且可以与铝合金基体触形成原电池，从而大大加速焊接隔板的腐蚀进程。在腐蚀阶段的后期(图7d)，铝合金焊接隔板的晶界被完全腐蚀后，晶粒发生整体脱落，形成有棱角的大腐蚀坑。

2.6 腐蚀深度预测模型

Romanoff^[22]研究了钢在不同土壤作用下的腐蚀规律。认为钢在土壤中的腐蚀坑最大深度(d_max)与腐蚀时间(t)存在指数对应关系，并提出了预测数学模型：

d_{m a x} = k {(\frac{t}{365})}^{α}

(5)

式中：k和α为环境的影响参数;t为腐蚀时间，d。

不同于土壤环境，全浸实验中除粉尘的环境因素外还有水的作用，因而会大幅加速散热器铝合金焊接隔板的腐蚀进程。此外，由于不同材料的腐蚀性能有所差异，因此还需要引入材料参数(k_m)，如公式(6)：

d_{m a x} = k_{m} k {(\frac{t}{365})}^{a}

(6)

顾玉芬等^[23]研究表明，标准电极反应下Al的耐蚀性是钢的3倍，因此定义Al的k_m= 0.333(钢的k_m= 1)。

通过对不同全浸实验下d_max与t的关系进行数值拟合，得到全浸实验铝合金焊接隔板的d_max预测模型的参数值为k = 1.183，α = 0.920，k_m = 0.333。根据公式(6)计算获得的曲线与全浸实验测量的各d_max值吻合度较高(图8)。

图8

图8 3003铝合金焊接隔板最大腐蚀深度预测曲线

Fig.8 Prediction curves of maximum corrosion depth of 3003 Al-alloy welded partitions

值得注意的是，不同于全浸实验，散热器铝合金焊接隔板在实际服役过程中尽管也会经受雨水的作用，但并非整个服役周期都处于潮湿环境。因此，铝合金焊接隔板在实际环境下的腐蚀坑深度要比全浸实验浅(图8)，且与散热器受雨水作用的天数呈一定的比例对应关系。

根据上述分析，利用服役8 a后散热器用铝合金焊接隔板的测量值对预测模型进行修正。修正后的环境参数(k')计算为0.241。其中，k'与k的比值为0.204，正好与中国大陆全年降雨天数所占比值(20.5%)接近^[24]。由此，实际服役环境下，高铁散热器铝合金焊接隔板的d_max预测函数如式(7)。

d_{m a x} = 3.525 \times 10^{- 4} \times t^{0.920}

(7)

3 结论

(1) 在粉尘溶液浸泡初期，3003铝合金焊接隔板主要以点蚀为主，随后逐渐演变为沿晶腐蚀。其中，散热器沉积粉尘溶解后的Cl^-会促进氧化膜的破坏，是造成铝合金焊接隔板腐蚀的主要因素。铝合金焊接隔板的主要腐蚀产物为Al(OH)₃和AlCl₃。

(2) 随着浸泡时间的延长，铝合金焊接隔板的耐蚀性不断降低。与未浸泡处理的铝合金焊接隔板相比，在粉尘溶液中浸泡180 d后，铝合金焊接隔板的腐蚀电位下降了24.5%，腐蚀电流密度提高了156.7%。

(3) 在粉尘溶液中浸泡3、15、30、180 d后，铝合金焊接隔板的最大腐蚀深度d_max分别为10.2、25.6、45.8、178.5 μm。实际服役8 a后，铝合金焊接隔板的d_max为504.4 μm。实际服役环境下，高铁散热器铝合金焊接隔板的d_max预测模型为 $d_{m a x} = 3.525 \times 10^{- 4} \times t^{0.920}$ 。

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