海水流速对B10/B30电偶腐蚀行为影响规律研究

doi:10.11902/1005.4537.2022.109

海水流速对B10/B30电偶腐蚀行为影响规律研究

邢少华^,¹, 刘近增¹^,², 白舒宇¹, 钱峣¹^,², 张大磊², 马力¹

1.中国船舶集团公司第七二五研究所海洋腐蚀与防护重点实验室青岛 266237

2.中国石油大学 (华东) 材料科学与工程学院青岛 266580

Influence of Seawater Flow Speed on Galvanic Corrosion Behavior of B10/B30 Alloys Coupling

XING Shaohua^,¹, LIU Jinzeng¹^,², BAI Shuyu¹, QIAN Yao¹^,², ZHANG Dalei², MA Li¹

1.State Key Laboratory for Marine Corrosion and Protection, Luoyang Ship Material Research Institute, Qingdao 266237, China

2.School of Materials Science and Engineering, China University of Petroleum (East China), Qingdao 266580, China

通讯作者: 邢少华，E-mail：xingsh@sunrui.net，研究方向为海洋腐蚀与防护

收稿日期: 2022-04-14 修回日期: 2022-05-13

Corresponding authors: XING Shaohua, E-mail:xingsh@sunrui.net

Received: 2022-04-14 Revised: 2022-05-13

作者简介 About authors

邢少华，男，1981年生，博士，高级工程师

摘要

B10和B30铜镍合金分别为船舶海水管路和冷却器的主要材料，二者由于镍含量不同腐蚀电位不同，管路与冷却设备连接后，B10和B30存在电偶腐蚀风险，特别是在流动海水加速腐蚀介质和腐蚀产物扩散工况条件。为控制B10/B30电偶腐蚀以延长海水管路系统使用寿命，本文通过电化学法测试了B10和B30管状偶对在静态以及1、3和5 m/s流速海水中的电偶电位和电偶电流，分析电偶腐蚀速率随时间和流速的变化规律。研究结果表明：在静态海水中，B10与B30的电偶腐蚀倾向较小，试验初期B10作为阳极腐蚀略有增加，实验40 h后电偶电流趋近于零；流动海水中，B10阳极极化电流密度和B30阴极极化电流密度显著增加，B10始终作为阳极电偶腐蚀显著加剧，1 m/s流速下的电偶腐蚀速率是静态下的79倍，且随着海水流速的增大，B10/B30电偶电流密度增大，电偶腐蚀速率加快，混合电位理论分析表明B10/B30电偶腐蚀速率是由B10阳极反应动力学和B30阴极反应动力学共同控制。

关键词： 海水管路系统 ; 铜镍合金 ; 流动海水 ; 电偶腐蚀

Abstract

Copper-nickel alloys B10 and B30 are the main materials of marine seawater piping and coolers respectively. The two alloys have different corrosion potential due to the different nickel content, and thus there is a risk of galvanic corrosion for the couple of B10 and B30 when the pipes are connected to the cooling equipment. Especially in the working conditions of flowing seawater, the diffusion of corrosive media and corrosion products may be aggravated. In order to control the corrosion of the galvanic couple B10/B30 and prolong the service life of seawater pipeline, in this paper, the galvanic potential and galvanic current of the couple B10 and B30 in static and flowing seawater (1, 3 and 5 m/s) are monitored in situ, to acquire the variation of the galvanic corrosion rate with time and flow rate. The results show that, in static seawater, the galvanic corrosion tendency of the couple B10/B30 is small, and the corrosion rate of B10 as the anode slightly increases at the beginning of the experiment, while after 40 h test, the galvanic current approaches zero. In flowing seawater, the anodic polarization current density of B10 and the cathodic polarization current density of B30 increases significantly, B10 always acts as anode and the galvanic corrosion is significantly intensified, the galvanic corrosion rate at flow speed 1 m/s is 79 times that in static seawater. As the flow speed of seawater increases, the current density of the couple B10/B30 increases and the corrosion rate of the couples accelerates. The galvanic corrosion rate of the couple B10/B30 is controlled by both the B10 anodic reaction and the B30 cathodic reaction according to mix potential analysis.

Keywords： seawater pipeline ; copper nickel alloy ; flowing seawater ; galvanic corrosion

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本文引用格式

邢少华, 刘近增, 白舒宇, 钱峣, 张大磊, 马力. 海水流速对B10/B30电偶腐蚀行为影响规律研究. 中国腐蚀与防护学报[J], 2023, 43(2): 391-398 DOI:10.11902/1005.4537.2022.109

XING Shaohua, LIU Jinzeng, BAI Shuyu, QIAN Yao, ZHANG Dalei, MA Li. Influence of Seawater Flow Speed on Galvanic Corrosion Behavior of B10/B30 Alloys Coupling. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection[J], 2023, 43(2): 391-398 DOI:10.11902/1005.4537.2022.109

海水管路冷却系统是保障船舶动力、辅机安全正常运行的关键系统^[1-3]。B10铜镍合金 (简称B10) 具有优良的耐海水冲刷腐蚀性能、良好的力学以及较强的抗污损能力等诸多独特的优势^[4-6]，广泛用于现代船舶海水管路系统^[7]。B30铜镍合金 (简称B30) 除具有B10良好的耐海水腐蚀和防污性能外，还具有良好的焊接性能和较高的传热系数^[8-10]，主要用于海水管路系统换热器和冷凝器。一方面冷却设备与海水管路系统安装后，B10和B30偶接形成异种金属电偶对；另一方面，B10合金管路在进行焊接时，通常使用B30白铜焊丝作为焊材，由于异种金属电偶腐蚀效应海水管路焊接接头处发生破坏和失效的风险远高于海水管路部位^[9,11,12]。由于长期服役于动静交替的海水腐蚀环境中，流动海水加速溶解氧、Cl^-扩散速率，面临的电偶腐蚀威胁较静态环境更加严重^[13,14]。孙保库等^[15]考察了海水流速对B10和H62两种材料电偶腐蚀倾向、电偶腐蚀规律的影响，表明在不同流速海水中，H62黄铜与B10间存在明显的电偶腐蚀倾向，随海水流速增大，电偶腐蚀效应先减小后增大；张海丽等^[16]采用电偶腐蚀试验研究海水流速对TA2与B10电偶腐蚀影响时，发现B10作为阳极加剧腐蚀，流速增大，腐蚀加剧。雷冰等^[17]研究表明B10合金与船体高强钢在模拟动态海水电偶腐蚀速率大于静态下的电偶腐蚀速率。

然而，目前B10/B30偶对在流动海水中电偶腐蚀行为研究减少，特别是表面状态及形状均与实船管路相同的管状偶对中长期电偶腐蚀行为鲜见报道，导致海水管路系统B10与B30电偶腐蚀控制缺乏数据支撑。因此本文通过大型海水管路系统综合模拟平台模拟实船B10和B30偶对结构和服役工况，开展B10/B30在不同流速海水中电偶腐蚀行为研究，并通过混合电位理论分析流动海水电偶腐蚀加速机制，为海水管路系统电偶腐蚀控制提供理论和数据支撑。

1 实验方法

实验材料为B10和B30铜镍合金，试样规格为Ф50 mm×20 mm管状试样，电偶对面积比为1∶1。B10管材实测化学成分 (质量分数，%) 为：Ni 11.266，Fe 1.751，Mn 0.725，Zr 0.055，Hg 0.009，Cu余量；B30管材实测的化学成分 (质量分数，%) 为：Ni 30.050，Fe 0.726，Mn 0.718，Zr 0.097，Si 0.296，Cu余量。

B10/B30电偶冲刷腐蚀实验在中国船舶集团公司第七二五研究所自主设计研制的海水管路综合模拟平台进行，该平台可对海水流速进行监控，并实时测量海水温度、压力、pH值和电导率。管状B10试样、Ag/AgCl参比电极、B30管状试样按顺序安装在管状电解池中，管状电解池安装到海水管路综合模拟平台上。为保证流态稳定，避免试样表面形成湍流和起泡影响测试结果准确性，电解池前后直管段长度为偶对试样管径20倍，且试样内径、电解池内径、直管端内径相同。为保证结果可靠性，同步开展两组B10/B30偶对电偶实验。

实验海水温度为 (25±1) ℃，海水取自青岛鳌山湾海域，海水流速控制为 (1±0.1)、(3±0.1) 和 (5±0.1) m/s。待海水流速稳定后，使用CS353便携式电化学工作站测量电偶电位和电偶电流，B10试样接工作电极、B30试样接地线，实验周期为10 d (电偶电位和电偶电流稳定时间)，测试间隔时间为8或16 h。实验结束后利用ULTRA55场发射扫描电子显微镜观察腐蚀产物形貌，采用Oxford X-Max能谱仪 (EDS) 分析腐蚀产物成分。

2 流速对电偶腐蚀速率影响

2.1 流速对腐蚀电位影响

B10和B30在静态以及1、3、5 m/s流速海水中的腐蚀电位测试结果如图1所示。由测试结果可知，B10在静态自然海水中的腐蚀电位随着试验时间增加而正移，这主要与B10腐蚀形成防护性的Cu₂O、CuO、NiO和Cu₂(OH)₃Cl腐蚀产物有关^[5]，实验120 h后腐蚀电位稳定在-102 mV左右；B10在流动海水中的腐蚀电位相对静态条件下更负，在-256~-270 mV区间内波动，说明B10在流动海水中腐蚀倾向较大。

图1

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图1 B10和B30试样在不同流速海水中的腐蚀电位

Fig.1 Corrosion potential of B10 (a) and B30 (b) samples in different flow rate seawater

B30在静态海水和流动海水中的腐蚀电位均随着实验时间增加而逐渐正移，且最后稳定的腐蚀电位随着流速增加而正移。对比B10和B30腐蚀电位可知，静态下二者初始腐蚀电位接近，后期B10腐蚀电位更正；流动海水中无论是初期还是后期，B10腐蚀电位更负。

2.2 流速对电偶腐蚀影响

B10/B30偶对在不同流速海水中电偶电位测试结果如图2所示，由测试结果可知，B10/B30偶对在静态海水中电偶电位明显正于在流动海水中电偶电位，这主要与B10试样在静态海水中腐蚀电位较正有关；浸泡40 h后，电偶电位正移至最大值-103 mV，随后稳定一段时间后出现波动，可能与B10和B30试样腐蚀产物沉积与脱落、电极极性反转有关；在流动海水中，B10/B30电偶电位随冲刷时间的变化趋势相同，先正移后又小幅度负移至稳定值。流动海水中，B10/B30电偶电位明显负于静态海水，表明B10/B30偶对在动态海水中的活性更大。

图2

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图2 B10/B30偶对电偶电位随时间变化曲线

Fig.2 Variation curves of galvanic potential of B10/B30 in different flow rate seawater with time

由图3所示的B10/B30偶对在不同流速海水中电偶电流测试结果可知，在静态海水中，由于B10和B30试样腐蚀电位接近，电偶电流较小，实验初期B10试样作为偶对阳极，加速腐蚀，实验40 h后发生电极极性反转，B30试样开始作为阳极，但电偶电流很小，最大值为0.18 μA·cm^-2，根据Faraday定律，换算为腐蚀深度速率为2.1 μm/a。

图3

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图3 B10/B30偶对在不同流速海水中电偶电流密度随时间变化曲线

Fig.3 Galvanic current density of B10/B30 in different flow rate seawater with time

在流动海水环境中，B10试样作为阳极加速腐蚀，B30作为阴极受到一定保护，且未发生极性反转现象。B10/B30偶对在不同流速流动海水中电偶电流密度变化趋势相同，随着冲刷时间的增加，电偶电流密度波动式下降。在1 m/s流速冲刷144 h后，电偶电流密度已经下降至0.29~0.59 μA·cm^-2范围内，电偶腐蚀速率显著减小。在3 m/s流速条件下，B10/B30电偶电流密度缓慢下降，在5 m/s流速海水中冲刷前168 h稳定在14 μA·cm^-2上下，之后电偶电流密度急剧下降。

由图4 B10/B30偶对平均电偶电位随流速变化曲线可见，流动海水中的平均电偶电位明显负于静态海水电位，差值约为100 mV；随着流速增加，电偶电位缓慢正移，1和3 m/s流速下的电偶电位均为-237 mV，流速5 m/s时电偶电位正移至-227 mV。B10/B30偶对平均电偶电流密度随着流速增长而增加。静态海水中电偶腐蚀轻微，1 m/s流速下的电偶电流密度约是静态下的79倍，海水流速达到5 m/s后，电偶电流密度更是增加190倍。对比流动海水状态下，电偶电位和电偶电流变化规律可知，流速变化对电偶电位影响较小，对电偶电流影响较大，这主要是因为流速增加了溶解氧、腐蚀产物扩散速率，B10试样阳极溶解速率和B30表面氧还原速率增加，而腐蚀电位不变，因此随着流速增加，电偶电流密度增加，而电偶电位基本无变化。

图4

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图4 电偶电流密度和电偶电位随流速变化曲线

Fig.4 Variation curves of galvanic current density and galvanic potential with flow velocity

综上，通过B10/B30偶对电偶电位和电偶电流密度测试结果可知，静态海水中B10/B30几乎不发生电偶腐蚀，但海水流速达到1 m/s以上时，电偶电流密度显著增加，特别是初期，电流密度达到10~20 μA·cm^-2，腐蚀速率达到0.12~0.24 mm/a；平均电偶电流密度为4.98~12.11 μA·cm^-2，平均腐蚀速率为0.06~0.15 mm/a，说明在流动海水中B10与B30试样电连接后，B10试样发生较为严重的电偶腐蚀。

2.3 腐蚀形貌及腐蚀产物成分分析

由图5所示B10/B30偶对在不同流速下的宏观腐蚀形貌可知，静态海水中，B10试样表面腐蚀产物较少，主要为绿色碱式氯化铜，说明B10试样腐蚀较轻；在流动海水环境中，所有B10试样表面变黑，这主要是因为腐蚀形成了黑色的CuO腐蚀产物膜层^[18]，随着流速增大，黑色产物膜破损程度增加，完整性与致密性变差，5 m/s流速下偶接的B10试样黑色膜层破损严重。B30在静态的海水中与B10偶接240 h后表面仅有一些沉积物，在流动海水表面均覆盖一层淡黄色腐蚀产物膜，腐蚀较轻。

图5

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图5 B10/ B30偶对在不同流速海水的腐蚀形貌

Fig.5 Corrosion morphologies of B10 (a-d), B30 (e, h) couple in seawater at 0 m/s (a, e), 1 m/s (b, f), 3 m/s (c, g) and 5 m/s (d, h) flow rates

图6是不同流速海水中与B30偶接的B10试样SEM形貌图。B10试样在静态海水中实验10 d后，腐蚀产物较少，机械打磨划痕清晰，仅出现少量的腐蚀点，说明腐蚀较轻。海水流速达到1 m/s后，试样表面有较多的裂纹，说明腐蚀产物膜不完整。在3 和5 m/s流速海水中，B10试样表面腐蚀产物呈鱼鳞状，腐蚀产物膜的裂纹深度和宽度进一步增加。裂纹产生的主要有两方面原因，一是在晶界、孪晶界及其它缺陷处，腐蚀产物膜生长速度较慢；二是腐蚀产物膜存在内应力^[19]。B10试样在不同流速下的腐蚀产物EDS成分分析结果如表1所示，其中静态海水和1 m/s流动海水中，成分分析结果为面扫描结果，3和5 m/s流速下为A点和B点扫描结果。测试结果表明，腐蚀产物主要含有Cu、O、Ni、Fe、Cl等，在3和5 m/s较高流速条件下，裂纹B处的Ni含量低于A处Ni含量，而Ni含量越高，腐蚀产物膜防护性能越好，说明裂纹处不仅膜层完整性差，防护性能也差。5 m/s高流速条件下，产生较大的剪切力，导致附着力较差的Cu₂(OH)₃Cl脱落，因此腐蚀产物没有检测到Cl。

图6

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图6 B10电偶腐蚀产物微观形貌图

Fig.6 SEM micrographs of coupled B10 corrosion at 0 m/s (a), 1 m/s (b), 3 m/s (c) and 5 m/s (d) flow rates

表1 偶接B10腐蚀产物元素组成 (mass fraction / %)

Table 1 Elemental composition of corrosion products of coupled B10

Velocity (m/s)	Position	Fe	Cl	Cu	Ni
0	Whole surface	1.79	3.69	58.57	10.60
1	Whole surface	1.11	4.98	53.49	10.02
3	A	0..93	6.23	46.30	10.61
3	B	0.83	1.24	70.13	9.69
5	A	1.22	---	45.66	16.84
5	B	1.24	---	59.98	15.88

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去除腐蚀产物后，B10微观腐蚀形貌如图7所示，静态海水中B10试样腐蚀较轻，表面分布有直径不一的浅点蚀坑，如图7a所示；在1 m/s流动海水中，点蚀坑数量和直径明显增加，整个表面都分布有浅碟状腐蚀坑；随着流速的进一步增加，浅碟状的腐蚀坑相互融合，呈现冲蚀形貌。这可能是由于较大流速产生较大剪切力，腐蚀产物膜裂纹处疏松的腐蚀产物被冲刷剥离，形成冲蚀腐蚀形貌，如图7c和d所示。

图7

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图7 不同流速海水中偶接B10去除腐蚀产物后表面微观形貌图

Fig.7 Surface micro-morphologies of coupling B10 after removing corrosion products: (a) 0 m/s, (b) 1 m/s, (c) 3 m/s, (d) 5 m/s

3 B10/B30电偶腐蚀机制分析

3.1 B10/B30电偶腐蚀动力学分析

在流动海水中，B10试样始终作为阳极加速腐蚀，B30试样作为阴极受到一定保护。由于流动海水加速了溶解氧、Cl^-和OH^-等扩散速率，B10试样阳极腐蚀电流密度和B30试样阴极氧还原电流均显著增大，根据混合电位理论，电偶电流密度增加，如图8a所示。随着流速的进一步增加，B10试样阳极极化电流密度和B30阴极极化电流密度逐步增加，根据混合电位理论，电偶腐蚀速率随着流速增加而增加，如图8b所示。在静态海水中，随着腐蚀产物逐渐沉积，B10试样腐蚀电位显著正移，发生极性逆转，成为偶对阴极，B30试样成为阳极，同时受腐蚀产物保护作用B30试样阳极电流密度和B10试样阴极电流密度减小，因此电偶电流密度较初期减小，如图8c所示。在流动海水中腐蚀10 d后，由于B10和B30试样表面均沉积有腐蚀产物膜，B10和B30试样阴阳极极化电流密度均受到抑制，电偶电流密度减小，如图8d所示。

图8

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图8 B10/B30偶对不同流速海水中电偶腐蚀动力学分析

Fig.8 Corrosion kinetics of B10/B30 couple at different flow rate seawater: (a) 0 and 1 m/s, (b) 3 and 5 m/s, (c) different periods at 0 m/s, (d) different periods at 1 m/s

综上，通过对B10/B30偶对在静止、流动海水不同阶段腐蚀动力学过程分析可知，电偶腐蚀速率受B10试样阳极氧化反应和B30试样阴极氧还原反应速率共同控制。海水由静止状态到流动状态，腐蚀性离子、腐蚀产物、溶解氧扩散速率增加，B10试样阳极溶解速率和B30试样吸氧反应速率增加，电偶速率增加；随着电偶腐蚀进行，阴阳极表面沉积腐蚀产物，电偶腐蚀速率逐渐减小；随着海水流速增加，冲刷作用加强，阴阳极表面产物膜层破损程度加重，防护性能降低，B10试样阳极氧化反应和B30试样阴极氧还原反应速率加快，电偶腐蚀速率加快。

3.2 静态海水电偶腐蚀机制分析

B10和B30试样在海水中偶接后，由于海水中含有大量侵蚀性氯离子，腐蚀初期，偶对阳极中的Cu失去电子与海水中的Cl^-形成氯化物CuCl₂^-，阳极铜合金表面富集氯化物CuCl₂^-发生水解反应并生成致密的砖红色Cu₂O产物膜层，表面的Cu₂O进一步氧化成绿色疏松的Cu₂(OH)₃Cl以及黑色的CuO，电偶对阴极发生氧的还原。阴阳极反应如式 (1) 至式 (5) 所示。

阴极反应为：

O_{2} + 2 H_{2} O + 4 e^{-} \leftrightarrow 4 O H^{-}

(1)

阳极反应主要包括：

C u + 2 C l^{-} \leftrightarrow C u C l_{2}^{-} + e^{-}

(2)

2 C u C l_{2}^{-} + 2 O H^{-} \leftrightarrow C u_{2} O + H_{2} O + 4 C l^{-}

(3)

C u_{2} O + C l^{-} + 2 H_{2} O \leftrightarrow C u_{2} {(O H)}_{3} C l + H^{+} + 2 e^{-}

(4)

C u_{2} O + H_{2} O \leftrightarrow 2 C u O + 2 e^{-} + 2 H^{+}

(5)

在静态海水中，试验初期，由于B10腐蚀电位更负，B10作为偶对阳极发生氧化反应，加速腐蚀，表面生成Cu₂O产物富集在阳极表面，B10试样表面反应活性减弱，电位正移，浸泡40 h后B30试样表面的反应活性相比更强，从而发生电极反转，B30试样开始作为偶对阳极。当B30试样表面沉积腐蚀产物后，B30试样腐蚀活性同样降低，受腐蚀产物保护作用，B10/B30偶对电偶电流密度逐渐趋于零。B10/B30试样在静态海水中的电偶腐蚀机理图如图9所示。

图9

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图9 B10/B30偶对在静态海水中的电偶腐蚀机理图

Fig.9 Mechanism of galvanic corrosion of B10/B30 couple in static seawater

3.3 动态海水电偶腐蚀机制分析

根据电偶电位、电偶电流、腐蚀形貌测试结果和混合电位理论分析可知，流动海水加速了溶解氧、Cl^-、OH^-、CuCl₂^-扩散速率，B10试样阳极溶解速率和B30试样表面溶解氧还原速率显著增加，导致流动海水中B10电偶腐蚀速率显著增加，受电偶腐蚀作用，B10试样腐蚀加速，表面主要发生阳极溶解反应伴有少量氧还原反应，而B30试样腐蚀减缓，主要发生吸氧反应和少量阳极溶解反应。随着电偶腐蚀的进行，B10试样和B30试样表面沉积Cu₂O、CuO、NiO和Cu₂(OH)₃Cl等腐蚀产物，B10试样阳极溶解和B30表面氧还原速率降低，电偶腐蚀速率逐渐降低，并趋于稳定。随着流速增加，溶解氧、腐蚀性离子和腐蚀产物扩散速率进一步增加，B10试样阳极腐蚀速率和溶解氧还原速率增加，初期电偶腐蚀速率随着流速增加而增加。根据文献研究结果，B10和B30试样腐蚀产物膜可承受的最大剪切力分别为43.1和47.9 N/m^2[20]，当海水流速达到3 m/s后其产生的剪切力可导致B10和B30试样腐蚀产物膜剥离，且流速越大破坏性越强，因此流速超过3 m/s后，后期电偶腐蚀速率明显大于1 m/s流速条件下腐蚀速率。流动海水中腐蚀机理图如图10所示。

图10

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图10 B10/B30偶对在流动海水中的电偶腐蚀机理图

Fig.10 Galvanic corrosion mechanism of B10/ B30 couple in flowing seawater

4 结论

(1) 在静态海水条件下，B10和B30试样电偶腐蚀倾向较小，平均腐蚀速率仅为2.1 μm/a，无需控制；但在流动海水中，B10与B30试样偶合后，发生明显电偶腐蚀，在1~5 m/s流动海水中，B10试样初期电偶腐蚀速率处于0.12~0.24 mm/a范围内，即使腐蚀形成防护性保护膜，10d内平均电偶腐蚀速率仍达到0.06~0.15 mm/a，流动海水显著加速B10试样电偶腐蚀。

(2) 腐蚀产物膜可抑制B10/B30电偶腐蚀，但随着流速增加，流动海水剪切力增加，导致腐蚀产物膜薄弱部位剥落，使得腐蚀产物膜产生大量的裂纹缺陷，电偶腐蚀速率随着流速增加而增加。

(3) B10/B30电偶腐蚀速率是由B10试样阳极反应动力学和B30试样阴极反应动力学共同控制，B10阳极反应速率和B30试样阴极反应速率均会导致电偶腐蚀速率增加，二者受到沉积的腐蚀产物抑制时，电偶腐蚀速率减小。

参考文献

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文中引用次数倒序

被引期刊影响因子

[1]

Wang

C L

, Wu

J H

, Li

Q F

Recent advances and prospect of galvanic corrosion in marine environment

[J]. J. Chin. Soc. Corros. Prot., 2010, 30: 416