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中国腐蚀与防护学报, 2022, 42(5): 839-844 DOI: 10.11902/1005.4537.2021.245

海洋材料腐蚀与防护专栏

垃圾电站锅炉腐蚀速度及关键影响因素研究进展

曲作鹏,1, 田欣利2, 王永田1, 赵祎璠1, 王磊3, 张贝贝1, 王海军2

1.华北电力大学 生物质发电成套设备国家工程实验室 北京 102206

2.陆军装甲兵学院 装备再制造技术国防科技重点试验室 北京 100072

3.上海电力设计院有限公司 上海 200025

Research Progress on Corrosion Behavior and Key Influencing Factors for Structural Materials of Waste Power Plant Boiler

QU Zuopeng,1, TIAN Xinli2, WANG Yongtian1, ZHAO Yifan1, WANG Lei3, ZHANG Beibei1, WANG Haijun2

1.National Engineering Laboratory for Biomass Power Generation Equipment, North China Electric Power University, Beijing 102206, China

2.Key Laboratory of National Defense Technology for Equipment Remanufacturing Technology, Army Academy of Armored Forces, Beijing 100072, China

3.POWERCHINA Shanghai Electric Power Engineering Co. Ltd., Shanghai 200025, China

通讯作者: 曲作鹏,E-mail：z.qu@ncepu.edu.cn,研究方向为固废资源化、表面工程技术研究

收稿日期: 2021-09-18   修回日期: 2021-10-21  

基金资助: 国家重点研发计划.  2019YFC1907000
中央高校基本科研业务费.  2020JG003

Corresponding authors: QU Zuopeng, E-mail:z.qu@ncepu.edu.cn

Received: 2021-09-18   Revised: 2021-10-21  

Fund supported: National Key R&D Program.  2019YFC1907000
Fundamental Scientific Research Business Expenses of Central Universities.  2020JG003

作者简介 About authors

曲作鹏,男,1980年生,副教授,博士

摘要

针对垃圾电站锅炉受热面日益严重的腐蚀问题,以经典的腐蚀曲线为对象,对垃圾炉四管受热面的腐蚀速率规律做了分析和归纳,并对在全温域内随管道壁温变化的腐蚀机理进行了综述。提炼出腐蚀速度曲线具有双峰、突变、虚实等三个显著特征。根据从低到高的壁温变化,对腐蚀速率按照电化学腐蚀和高温腐蚀两部分分别进行了评述并分段解构,根据不同壁温度区间腐蚀规律和机理进行了系统论述。探讨了烟温对腐蚀速率的影响,最后对腐蚀速率曲线的时效性进行了进一步的探讨。

关键词： 垃圾焚烧 ; 腐蚀速度 ; 壁温 ; 烟温 ; 氯腐蚀 ; 碱金属 ; 积灰

Abstract

In view of the increasingly serious corrosion problem of the heating surface of structural materials for waste power plant boilers, the corrosion regulation of the four kinds of tubes, related with the water wall, superheater, reheater and economizer for waste power plant boilers, were analyzed and summarized by taking the classical corrosion rate curves as reference, and the corrosion mechanism varying with the pipe wall temperature in the whole operation temperature range is also summarized. It is concluded that the corrosion rate curve has three remarkable characteristics: bimodal, abrupt change, and virtual-reality. According to the change of wall temperature from low to high, the corrosion rate can be interpreted in terms of electrochemical corrosion and high temperature corrosion respectively. Meanwhile, the corrosion features and the relevant mechanism are discussed by taking the variation of wall temperature range into account. The effect of flue gas temperature on the corrosion rate is discussed, and several key factors affecting the corrosion rate, such as fluid medium temperature, ash accumulation, oxide scale and temperature gradient are analyzed, and the timeliness of corrosion rate curves is discussed in detail.

Keywords： garbage incineration ; corrosion speed ; wall temperature ; smoke temperature ; chlorine corrosion ; alkali metal ; dust

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本文引用格式

曲作鹏, 田欣利, 王永田, 赵祎璠, 王磊, 张贝贝, 王海军. 垃圾电站锅炉腐蚀速度及关键影响因素研究进展. 中国腐蚀与防护学报[J], 2022, 42(5): 839-844 DOI:10.11902/1005.4537.2021.245

QU Zuopeng, TIAN Xinli, WANG Yongtian, ZHAO Yifan, WANG Lei, ZHANG Beibei, WANG Haijun. Research Progress on Corrosion Behavior and Key Influencing Factors for Structural Materials of Waste Power Plant Boiler. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection[J], 2022, 42(5): 839-844 DOI:10.11902/1005.4537.2021.245

垃圾焚烧发电是目前国际上公认最有发展前景的垃圾处理方式。2010年后中国垃圾焚烧发电进入快速发展轨道,目前垃圾焚烧发电装机规模、发电量已跃居世界第一。但我国的垃圾电站技术尚不完善。其中最关键的技术是高温腐蚀的防护,也就是垃圾焚烧锅炉系统内的四管 (水冷壁、过热器、再热器、省煤器) 受热面的腐蚀防护问题,也是困扰国内大多数垃圾焚烧厂的一大难题。针对锅炉四管高温腐蚀严重问题,经过多年的研究取得了一定研究成果[1,2]。

为了有助于对垃圾焚烧系统中的腐蚀问题有一个更加全面和较为深入的认识,从而为寻找更高效经济的防护手段提供基础,本文对于管壁腐蚀速率的内在规律、腐蚀机理及主要影响因素进行总结归纳和分析,并对其中一些核心问题做进一步的探讨。

1 腐蚀速率与管壁温度间的关系

Brussels[1]在关于垃圾电站锅炉腐蚀速率技术报告中首先报道了垃圾炉管道腐蚀速率随壁温的变化规律 (图1),之后多年来该腐蚀曲线在行业内引用范围广泛、数量众多,许多关于垃圾电站锅炉设计中锅炉管道防腐设计均以该曲线为设计依据。本文在对有关文献进行归纳的基础上,对腐蚀曲线进行综述,力图能对相关行业内的科技人员有所帮助。

图1

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图1   垃圾炉管道腐蚀速率随壁温的变化规律[1]

Fig.1   Variation law of corrosion rate of waste furnace pipe with wall temperature[1]


1.1 腐蚀曲线的特征

从图1可以直观看出该曲线具有如下显著特征

(1) 双峰特征。腐蚀曲线随管壁温度的变化呈现两个峰,第一个峰在低温区20~150 ℃,该区间腐蚀是由电化学腐蚀主导,峰顶位于130~150 ℃区间。第二个峰位于高温区320~700 ℃,该区间的腐蚀是由高温化学腐蚀与电化学腐蚀相互耦合作用主导,峰顶处于600~700 ℃区间内。与低温峰相比,该峰呈现一个相对较宽的平台。两个峰值之间的150~320 ℃区间呈现了一个凹面,该区间内腐蚀速率较低。

(2) 突变特征。曲线在两个峰值之后都存在腐蚀速率的突变,即达到峰值后快速下降。第一个突变点在150 ℃,因为当壁温超过露点温度后,电化学环境解体,腐蚀明显减弱。第二个突变点在700 ℃,即过此温度后,腐蚀速率骤降。有研究[3,4]做过类似氯化物腐蚀金属实验,如图2所示,由图可知,0~6 h之间的腐蚀速率基本不变,腐蚀6 h之后,腐蚀速率迅速下降。

图2

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图2   不锈钢在450 ℃的腐蚀动力学曲线[3]

Fig.2   Corrosion kinetics curve of stainless steel at 450 ℃[3]


腐蚀曲线在壁温700 ℃附近出现突变点,关于这种速率突变现象的原因,有一种解释[4],就是氯化物和硫化物相互间存在抑制作用。而且当前的研究中,Cl腐蚀及S对Cl腐蚀的抑制作用成为了研究热点,而S和碱金属盐类的腐蚀在生物质焚烧炉中的研究较多,在垃圾焚烧领域的研究还不够多[4]。总之,目前为止还没有看到明确的解释。作者认为这种现象可能预示着氯腐蚀的高温腐蚀特征,在该温度下,氯化铁、碱式氯化物分解后期,氯化物腐蚀开始减弱,而硫化物腐蚀开始成为主角,但硫化物腐蚀速率明显比氯化物低很多。对此问题要得到较为明确的结论还有待时日。

(3) 虚实特征。图中实线为管壁的腐蚀速率,虚线为纯气相腐蚀,也就是指管壁是在气体完全干燥条件下发生的腐蚀,由图可知,在此条件下腐蚀速率明显偏低。实际上,在垃圾焚烧过程中,锅炉管道的腐蚀应该是气相腐蚀与熔融盐、碱金属积灰层等多相腐蚀介质对管壁形成综合腐蚀,最终使实际腐蚀速率要比气相腐蚀高很多。由此可知,在垃圾炉中的纯气相腐蚀的情况正如图1中腐蚀速率曲线中标出的虚线所示,该虚线可能仅为模拟仿真或实验室条件下做出,而实际上很难存在。

1.2 腐蚀曲线的分区间解构

1.2.1 电化学腐蚀

由图1可见,当壁温在20~150 ℃区间,虽然属于以电化学腐蚀为主的低温腐蚀,但腐蚀速率几乎不低于高温区,这种情况大多发生于锅炉尾部烟道的管道表面如省煤器、空预器等。电化学腐蚀的特点是较少出现点蚀坑,大多腐蚀面积大而且减薄比较均匀,使管壁迅速减薄最终导致破裂,对锅炉的尾部烟道如省煤器等管道的危害性很大。垃圾焚烧烟气中的氯化物和硫化物等气体和水蒸汽产生的酸性化合物,在温度达到它们的饱和温度时,就开始发生电化学腐蚀也称电解腐蚀或露点腐蚀。

图1中低温腐蚀峰表示在露点温度150 ℃处发生严重的电解腐蚀。文献[5-7]认为,由于烟气中含有SO2时,经氧化后将会有部分转化成SO3,并与湿汽结合生成硫酸蒸汽,从而提高露点温度。硫酸湿蒸汽逐渐变为硫酸溶液在管壁表面结露凝结于管壁,形成电化学腐蚀环境,从而造成管壁表面金属材质的阳极溶解。但这样的解释并不够充分,一是没有提到HCl在腐蚀过程中的主导作用,其次HCl的露点在27~60 ℃区间,而硫酸溶液露点在110~150 ℃区间,通常这些气体的露点温度以下20~50 ℃会发生较严重的腐蚀发生,因此对于曲线在150 ℃处的腐蚀速率最高这一点容易让人质疑。此外,腐蚀曲线在150 ℃之前完全没有像高温腐蚀峰那样存在平台效应,而是呈陡然升降的特征,似乎也不太符合实际工况。从理论上说,金属的腐蚀速率取决于盐酸溶液和硫酸溶液的浓度,如硫酸溶液浓度在60%~90%时腐蚀性并不大,最大的腐蚀速率发生在52%；其次,在低温受热面上与酸液发生反应的还有积灰,通常受热面壁温比酸露点高5~10 ℃,才不会产生低温粘结灰,因此烟气露点温度不仅与低温受热面的腐蚀相关,而且和低温粘结灰的形成条件也相关[6]。由此可知,影响露点温度的因素较多,而这些因素与曲线之间的具体关系还不明确。

1.2.2 高温腐蚀

由图1曲线可知,从壁温>320 ℃就开始进入高温腐蚀区域。在320~480 ℃区间为弱腐蚀区,此区域内FeCl3、碱式硫酸盐开始逐渐生成。无论是熔融态还是固态的碱式氯酸盐和硫酸盐更具有腐蚀性,本身熔点较低,混合后形成熔点更低的共晶盐积灰。也就是说,当覆盖于管壁外表面的氯酸盐和硫酸盐与管材氧化后生成的氧化物形成低熔点液态共晶时,就会构成管壁-氧化膜-熔盐层-含氯、硫烟气的4相3界面系统,导致管壁金属发生电化学过程的热腐蚀[8]。

当壁温在480~700 ℃区间内高温腐蚀反应最为活跃,这是因为在此温度区间内,FeCl3及碱式硫酸盐发生分解和熔融。分解后的FeCl3生产Cl2,以“活化氧化”机理进行腐蚀。

垃圾炉氯腐蚀的“活化氧化”理论[4],是指在高温下HCl被氧化成氯气,氯气经由孔隙或裂缝穿过管壁的氧化膜,在金属/氧化膜界面反应生成金属氯化物FeCl2,FeCl2在高温下具有较高蒸汽压,部分固态氯化物在高温下转化为气态,向外扩散传输,在氧气浓度较高处被氧化,重新生成氧化物和氯气,这些由气相物反应生成的氧化膜,相比于无氯环境下的氧化膜更为疏松,黏附性差,丧失了保护性。氯气在这个过程中充当催化剂的作用,不会被消耗,一直循环利用,不断腐蚀金属。

但“活化氧化”理论其实并不完善,蒋旭光等[4]指出,在该机理中,铁基合金被腐蚀的关键是Fe和Cl2反应生成了FeCl2,但对于Cl2如何渗透穿过氧化膜/金属基体界面,以及产生的FeCl2如何穿过该界面向外扩散,该理论并没有给出详细解释。目前学术界主要有两种观点：一是Cl改变了氧化膜的结构,即Cl有可能以固溶形式溶解入氧化膜中,使得氧化膜的缺陷结构发生了变化,增加了迁移物质的扩散系数[8]；二是Cl先诱导产生了局部腐蚀,因为从现场水冷壁和过热器的焊接部位,经常可观察到局部腐蚀[9]。对于氯化物与硫化物以及二者的耦合作用对于管壁的腐蚀机理,许明磊等[10]认为,SO2虽然可通过使氯化物硫酸盐化释放出氯或者高温下生成熔融相来促进腐蚀,但其更主要的作用则是通过生成稳定的硫酸盐从而抑制氯的活化氧化,因而HCl和SO2共同作用时的腐蚀是减缓的。

研究[11,12]表明,与燃煤锅炉以硫化物腐蚀为主的特点完全不同,垃圾锅炉腐蚀主要是氯化物腐蚀。如当Cl体积分数≥0.35%时,腐蚀速率大幅度提高；当达到0.8%时,金属表面氧化层的完整性已经被破坏；当>2.0%后,氧化层的连续性也被破坏。在此温度区间内,腐蚀速率随壁温的升高而快速升高,主要是因为受管壁受氯化物的挥发控制。当壁温<500 ℃时,腐蚀速率与壁温呈抛物线关系,因为Fe2O3保护层在金属表面形成；在壁温>500 ℃,剧烈的腐蚀在HCl和Cl2到达金属氧化物的熔点后发生,HCl和Cl2对管道外壁的腐蚀速率在还原性气氛下,由于保护性的氧化膜的消失而迅速升高,腐蚀速率随壁温升高而快速增加。Skrifvars等[13]研究表明,只要当温度高于共晶盐的熔点温度时,所有金属管壁都有腐蚀倾向,前提是这些盐类都必须是含氯盐,对于无Cl的情况下,就不会对管壁造成任何损伤。

2 烟温对腐蚀速率的影响

图3为经典的高温腐蚀与烟温、受热面壁温的关系曲线[11]。该图根据管壁受热面腐蚀减薄以致发展到爆管的危险性划分出三个区域。在左边的低腐蚀风险区 (small corrosion risk) 内管壁较少发生腐蚀,在右边的腐蚀区 (corrosion area) 内管壁极易腐蚀,中间还有一段过渡区 (transitionarea),在过渡区内管壁存在中等程度的腐蚀。例如当管壁温度为500 ℃时,烟温只有在500 ℃以下才能保证基本不发生腐蚀；而烟温在500~700 ℃,管壁会出现一定程度的腐蚀,但并不严重；一旦烟温大于700 ℃,管壁腐蚀十分严重。

图3

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图3   烟气温度、管壁温度与腐蚀速率的关系[11]

Fig.3   Relationship between flue gas temperature, pipe wall temperature and corrosion rate[11]


关于烟温通过影响壁温间接影响腐蚀速率的问题[14,15],学术界对此问题的看法并不统一,主要有下述几种观点：

第一种观点认为,烟气温度过高是管壁腐蚀的主要原因,烟气温度对水冷壁和过热器高温腐独的影响主要体现在升高壁温上,烟气温度和壁温的关系如下[16]：

twb=tj+qmaxβμ1α2+2δλβ+1+Ryh

式中,twb为管壁温度,℃；qmax为热负荷的最大值,kW/m2,该参数主要取决于烟气温度；tj为工质均温,℃；β为管子外径与内径之比；μ为均流系数；δ为管壁厚度,m；λ为管壁导热系数,W/(m·℃)；α2为工质侧对流放热系数,W/(m2·℃)；Ryh为管壁氧化皮热阻。从 式 (1) 可知,水冷壁管壁温度和烟气温度成正比,烟气温度越高,壁温相应也越高。研究[4,13,16]表明,在垃圾焚烧环境中,随着温度的升高,腐蚀速率和剧烈程度都随之提高。文献[17,18]表明,无论是NaCl还是KCl引发的腐蚀,腐蚀产物层厚度几乎都是随温度呈线性增长。

第二种观点认为烟温对腐蚀速率的影响规律随不同的温度区间而不同,例如在壁温500 ℃以下,壁温随温度的升高而上升,腐蚀速率并且和和烟温成正比关系,这是因为烟温对腐蚀过程的作用本质,主要是影响了两种腐蚀介质的形成顺序和稳定性。刘昕昶等[19]研究表明,在450~550 ℃,温度每提高50 ℃,腐蚀速率提高0.89倍。一旦烟温超过550 ℃,壁温基本稳定,不再随烟温的升高而升高。

第三种观点基于垃圾锅炉多年实际运行的工程经验,认为烟温对壁温的影响非常有限,而工质温度才是影响壁温的关键因素[20,21]。余热锅炉第一、二烟道的烟气温度远高于后面的烟道,而这两个烟道中的水冷壁出现腐蚀减薄乃至爆管的风险,要小于后部烟道中放置的过热器,这是因为水冷壁的工质温度要比过热器低[22]。对用12CrMoV的水冷壁来说,腐蚀深度公式如下[16]：

lgh=1.77-3444/T=0.5131gτ

对用12CrMoV的过热器来说,腐蚀深度公式如下[16]：

lgh=2.9-34445/T=0.5131gτ

由式 (2)、(3) 比较可知,在垃圾锅炉内在还原性气体较高的条件下,过热器的腐蚀速率高于水冷壁,这是由于过热器壁温明显高于水冷壁壁温的缘故。

到目前为止,关于烟温对腐蚀速率的影响的研究还不够完善,是因为实验未考虑腐蚀时间对腐蚀速率或腐蚀失重的影响,通常只能获得在实验前人为确定在某个时间段的实验结果。而在实际工况中,腐蚀速率会随着腐蚀时间的延长而出现不同的变化规律。如果把腐蚀时间作为一个影响腐蚀速率的变量,腐蚀速率随温度的变化规律应该更趋近实际工况。而烟温和壁温对腐蚀深度随腐蚀时间的变化的影响规律[16]则考虑了时间的因素：

Hn=k0e-((Q/RT)Y)

式中,H为腐蚀深度 (mm)；n为腐蚀指数,它取决于腐蚀速率随时间降低的程度,n=1.95；K0为常数,与材料、烟气成份、壁温及腐蚀条件有关；Q为表观活化能；T为烟温 (K)；Y为实验时间；R为通用气体常数。

综上所述,对于烟温对腐蚀速率的影响,上述几种观点各有道理,但互相之间难以贯通,显然对此问题还有待今后深入研究。

3 对于腐蚀速率曲线时效性的探讨

针对图1中的腐蚀速率曲线就腐蚀速率曲线的时效性问题进行如下探讨：

(1) 图1中曲线横坐标壁温的起点约为20 ℃,即从室温开始测量腐蚀速率,而曲线右端截止到壁温800 ℃左右。目前国内高参数锅炉的蒸汽温度最高为485 ℃,从壁温与蒸汽温度的关系可知,水冷壁的壁温约为550 ℃,即使考虑到某些特殊原因,壁温也小于600 ℃。该曲线所示的最高壁温大于800 ℃,可能该曲线是根据实验室结果或仿真曲线的变化趋势做出的预测值。在现阶段,比较有价值的壁温区间主要是600 ℃以下的那部分曲线。

(2) 很多研究腐蚀实验未考虑腐蚀时间对腐蚀速率或腐蚀失重的影响,大多是在实验之前,人为确定某个时间段的实验结果。实际上,如果把腐蚀时间作为一个影响腐蚀速率的因素考虑的话,也就是把腐蚀时间的坐标拉长,就会得出腐蚀速率随温度的变化,根据不同工况应该会有不同的规律,而这样的结果应该更符合实际工况。此外,对于腐蚀程度的表征不尽相同,如图1曲线就是随横坐标壁温的增加,纵坐标是用腐蚀速率来表征；也有利用腐蚀增重或减重、腐蚀深度、减薄量等来表征。腐蚀速率是腐蚀重量改变的变化率,二者之间相差一个 Δt,而且腐蚀增重和减重之间也存在如何过渡和两种腐蚀机理转化的问题。这些表征虽然各有特点,但哪种方法表征更能体现出腐蚀本质,而且表征不统一有可能造成对腐蚀速率的内在规律的理解产生偏差,所以对此有必要进一步探讨。

(3) 由上述讨论,引申出该曲线是在什么条件下做出的问题。如果是在实验室做出或者模拟仿真的结果,那么腐蚀气体如氯化物、硫化物、碱金属化合物等之间的比例,是如何确定的,又如何界定实际锅炉内烟温、积灰、氧化皮等对壁温的影响规律,以及实验选材,如碳素结构钢、低合金钢以及不锈钢的耐温和耐腐蚀性能差别甚大。如果这些实验条件没有给出的话,仅凭单一曲线所表征的腐蚀速率的参考价值就有较大的局限性。

图1的腐蚀速率曲线源自上世纪80年代中、后期国外的实验结果[23-25]。而近几十年来,垃圾焚烧锅炉管道无论从材料、工艺还是技术等都有变化和发展,而且每个国家垃圾焚烧的垃圾来源以及所采用的焚烧制度等都可能不同。能早日做出能反映我国垃圾焚烧电站锅炉工程实际、具有高仿真度的腐蚀速率曲线图谱,具有十分重要意义。

4 结语

(1) 经典的腐蚀速率曲线具有双峰、突变、虚实等三个显著特征,双峰分别为中、低温电化学腐蚀峰和以化学腐蚀与电化学腐蚀耦合的高温腐蚀峰；突变是指两个在峰值之后都存在腐蚀速率的突变,即达到峰值后快速下降；虚实特征是指纯气相腐蚀与气相和熔融盐复合的腐蚀速率相对比,后者明显高于前者。

(2) 针对腐蚀速率曲线,中、低温腐蚀峰所表示的在垃圾炉中露点温度150 ℃处发生严重的电解腐蚀,无论是峰值温度和尖峰特性,都有待于进一步探索。当壁温在480~700 ℃区间内高温腐蚀反应最为活跃,这因为此温度区间内,FeCl3及碱式硫酸盐发生分解和熔融。分解后的FeCl3生产Cl2,以“活化氧化”机理进行腐蚀。对于“活化氧化”机理的研究也有待于进一步深化。

(3) 关于烟温影响腐蚀速率的问题,目前学术界看法不一。第一种观点认为,烟气温度过高是管壁腐蚀的主要原因,烟气温度对水冷壁和过热器高温腐独的影响主要体现在升高壁温上；第二种观点认为影响根据温度区间有所区别,这是因为烟温对腐蚀过程的作用本质,主要是影响了两种腐蚀介质的形成顺序和稳定性；第三种观点基于垃圾锅炉多年实际运行的工程实践经验,认为烟温对壁温的影响非常有限,而工质温度才是影响壁温的关键因素。

(4) 对于腐蚀程度的表征除了腐蚀速率以外,也有利用腐蚀增重或减重以及腐蚀深度、减薄量等来表征,表征不统一有可能对腐蚀速率内在规律的理解产生偏差。期待具有高仿真度的腐蚀速率曲线图谱早日问世,以供该行业的科技人员参考。

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