中国腐蚀与防护学报, 2022, 42(1): 34-38 DOI: 10.11902/1005.4537.2020.234

综合评述

SO42-对不锈钢在含Cl-溶液中腐蚀影响的研究进展

尹阳阳1, 刘建峰,1,2,3, 缪克基1, 王婷1, 宁锴1, 潘卫国1,2, 袁斌霞1,3, 尹诗斌3,4

1.上海电力大学能源与机械工程学院 上海 200090

2.机械工业清洁发电环保技术重点实验室 上海 200090

3.广西有色金属及特色材料加工重点实验室 有色金属及材料加工新技术教育部重点实验室 南宁 530004

4.广西大学化学化工学院 南宁 530004

Effect of SO42- on Corrosion of Stainless Steel in Solutions Containing Cl-

YIN Yangyang1, LIU Jianfeng,1,2,3, MIAO Keji1, WANG Ting1, NING Kai1, PAN Weiguo1,2, YUAN Binxia1,3, YIN Shibin3,4

1.College of Energy and Mechanical Engineering, Shanghai University of Electric Power, Shanghai 200090, China

2.Key Laboratory of Environmental Protection Technology for Clean Power Generation in Machinery Industry, Shanghai 200090, China

3.Key Laboratory of New Processing Technology for Non-ferrous Metals and Materials (Ministry of Education), Guangxi Key Laboratory of Processing for Non-ferrous Metals and Featured Materials, Nanning 530004, China

4.Guangxi University College of Chemistry and Chemical Engineering, Nanning 530004, China

通讯作者: 刘建峰,E-mail:janice.liujianfeng@gmail.com,研究方向为金属腐蚀与燃料电池催化剂

收稿日期: 2020-11-11   修回日期: 2020-11-26   网络出版日期: 2021-11-05

基金资助: 广西大学有色金属及特色材料加工重点实验室开放基金.  2020GXYSOF17

Corresponding authors: LIU Jianfeng, E-mail:janice.liujianfeng@gmail.com

Received: 2020-11-11   Revised: 2020-11-26   Online: 2021-11-05

作者简介 About authors

尹阳阳,男,1997年生,硕士生

摘要

综述了Cl-与SO42-对奥氏体不锈钢腐蚀影响的国内外研究进展。介绍了奥氏体不锈钢的腐蚀机理,阐述了Cl-与SO42-对不锈钢腐蚀影响的原因,总结了不同研究者对SO42-具有抑制不锈钢在含Cl-溶液中腐蚀的原因,分析了不同研究者的结论存在差异的原因,并对今后的研究方向提出相应的建议。

关键词: 奥氏体不锈钢 ; 不锈钢腐蚀 ; Cl- ; SO42-

Abstract

The research progress of the influence of Cl- and SO42- on the corrosion of austenitic stainless steel is reviewed. The corrosion mechanism of austenitic stainless steel and the influence of Cl- and SO42- on the corrosion of stainless steel are described, meanwhile, the reasons why SO42- can inhibit the corrosion of stainless steel in chloride solutions proposed by different researchers and their opinions differ are summarized and discussed . Finally, suggestions for future research directions are put forward.

Keywords: austenitic stainless steel ; stainless steel corrosion ; Cl- ; SO42-

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本文引用格式

尹阳阳, 刘建峰, 缪克基, 王婷, 宁锴, 潘卫国, 袁斌霞, 尹诗斌. SO42-对不锈钢在含Cl-溶液中腐蚀影响的研究进展. 中国腐蚀与防护学报[J], 2022, 42(1): 34-38 DOI:10.11902/1005.4537.2020.234

YIN Yangyang, LIU Jianfeng, MIAO Keji, WANG Ting, NING Kai, PAN Weiguo, YUAN Binxia, YIN Shibin. Effect of SO42- on Corrosion of Stainless Steel in Solutions Containing Cl-. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection[J], 2022, 42(1): 34-38 DOI:10.11902/1005.4537.2020.234

根据中国国家统计局发布的数据显示,2019年全国钢铁产量钢材消费约为8.8亿吨,而我国因腐蚀使设备被破坏导致的经济损失可达5000亿元左右,钢铁因腐蚀而导致报废的约有9000万吨左右[1]。在抗腐蚀方面奥氏体不锈钢具有优异的抗腐蚀特性,被广泛运用在石油、化工、电厂以及核工业中。

在各种复杂的环境下影响奥氏体不锈钢腐蚀的因素有很多,如氧含量、温度、PH、溶液导电率、离子浓度以及溶液流速等[2]。在离子溶液中,Cl-是公认的可以破坏不锈钢表面钝化膜的侵蚀性离子[6],而在含有Cl-溶液中加入SO42-时,由于SO42-的吸收率大于Cl-的吸收率[7],当以特定浓度存在于溶液中时,在稳定点蚀之前减少亚稳态点蚀的数量进而起到点蚀缓冲剂的作用[8],并且SO42-对不锈钢点蚀的影响在不同环境下有不同的结论。Yang等[9]认为,SO42-对含有Cl-溶液中的不锈钢具有抑制点蚀的作用,但是在单独有SO42-的情况下,SO42-也会引起不锈钢的点蚀[10];Niu等[11]观察到SO42-与Cl-的比例会影响SO42-对点蚀的作用;Chou等[12]认为,当SO42-与Cl-的比例高于0.5时,SO42-对点蚀具有抑制作用。关于Cl-与SO42-对不锈钢的腐蚀影响,国内外己开展了大量卓有成效的研究工作,并取得了很多成果,因此,总结Cl-与SO42-对不锈钢的腐蚀影响对提高不锈钢的防护具有十分重要的意义。

本文总结了奥氏体不锈钢点蚀形成的机理以及SO42-具有抑制不锈钢在Cl-溶液中腐蚀的原因,总结了Cl-与SO42-所致奥氏体不锈钢腐蚀的研究进展。

1 奥氏体不锈钢点蚀的形成机理

点蚀是奥氏体不锈钢在含有侵蚀性阴离子 (如Cl-) 溶液中一种常见的局部腐蚀,点蚀容易发生在金属表面钝化膜最薄弱的地方,如有缺陷、杂质或划痕处,图1为不锈钢点蚀的示意图。

图1

图1   腐蚀机理简示图

Fig.1   Schematic diagram of corrosion mechanism


点蚀的形成大体可以分为两个阶段,亚稳态阶段与稳定孔阶段,在亚稳态阶段经历形核、生长、再钝化,其中大多数的亚稳孔会因发生再钝化而消亡,只有少数存活下来的亚稳孔会继续生长为稳定孔,稳定孔阶段经历形核、生长,最后达到通常意义上的孔蚀[13]。不锈钢点蚀形核的机理可以分为三个观点:一是穿透理论[14],认为Cl-体积很小能够穿透钝化膜达到金属表面被金属表面所吸附,形成可溶性物质,从而使材料发生腐蚀;二是吸附理论[15],认为孔蚀是O与活性阴离子竞争的结果,活性阴离子与金属表面争夺氧的吸附点与金属形成氯化物进而加速腐蚀;三是钝化膜的破裂理论[16],认为在静电力以及机械应力下钝化膜发生破裂,活性阴离子进入破裂处发生溶解,致使其发生点腐蚀孔,进而形成点蚀。

在亚稳态阶段的形核后经过一段时间的生长,大多数的亚稳孔会因发生再钝化而消亡,只有少数存活下来的亚稳孔会继续生长为稳定孔,对于亚稳孔的生长模型具体可以分为三种观点,一是阻抗控制模型[17],认为亚稳孔在生长过程中会被完整的覆盖膜所覆盖,这层膜是多孔性的,当孔内溶解产物和孔外侵蚀性离子在通过膜进行扩散时会造成较大的阻抗和欧姆降,而亚稳孔的生长受到膜的阻抗控制。二是扩散控制模型[18],认为亚稳态孔的生长是由小孔内外的离子扩散速度所控制。在小孔的生长期,离子通过膜盖上的小孔扩散速度保持恒定,从而溶解电流密度恒定,当膜盖上的小孔增大时,离子扩散速度加快,小孔的生长速度加快,但当膜盖在渗透压或内应力下破裂时,扩散速度大大加快,孔内溶液不能保持溶解所需的高浓度,进而小孔发生再钝化。三是孔生长两阶段模型[19],认为孔内生长开始时没有膜覆盖,孔内溶解电流密度受到溶解产物由孔内向孔外的传质速度所控制,当传质速度大时,孔内产物浓度变低,发生再钝化,否则小孔继续发展,进入第二阶段生长期,如果钝化膜下方金属溶解,表面残留有钝化膜,这时孔的生长由孔口的扩散控制。大多数的亚稳孔在生长的某一时期发生再钝化而消亡,仅有少数存活下来的亚稳孔会继续生长为稳定孔。本文主要总结分析了奥氏体不锈钢在亚稳态阶段的点蚀行为。

2 Cl-对奥氏体不锈钢亚稳态点蚀行为的影响

一般认为奥氏体不锈钢在含有Cl-溶液腐蚀体系中时,Cl-之所以能够促进不锈钢的腐蚀是因为Cl-的体积很小,能够穿过不锈钢金属表面很薄的钝化膜到达金属的表面,被金属表面所吸附[20,21],同时Cl-浓度的增加能改变溶液的电导率,随着Cl-浓度的升高,溶液的导电率升高,Cl-更加容易穿过钝化膜在金属表面吸附,进而加快局部腐蚀的进程[22,13]。此外,氯化物具有溶液水解的特点,其水解后导致溶液的pH值降低使溶液环境变成酸性,而在酸性环境下金属表面会更容易与Cl-相结合生成氯化物进而破坏金属表面的钝化膜,加快不锈钢的腐蚀。但也有学者认为,在Cl-对奥氏体不锈钢的腐蚀影响中,Cl-会把吸附在钝化膜上的氧原子挤掉,通过和钝化膜中的阳离子结合生成可溶性氯化物,进而破坏金属表面的钝化膜腐蚀不锈钢表面,使不锈钢表面形成一个个随机的小坑[23],当这些点蚀坑形成的时候,又由于溶解的钝化膜会使小坑内金属阳离子变多,为了平衡小坑内的电荷,坑外的Cl-又会迁入坑内,进而加速腐蚀的进行。反反复复如此循环下去,会导致金属表面不断的发生腐蚀并且腐蚀速率越来越快,孔的尺寸也越来越大,孔的深度也越来越深,直至对金属造成穿孔[24,25]

在Cl-浓度对不锈钢腐蚀的影响方面,目前普遍认为,随着Cl-浓度的增加不锈钢的点蚀电位和钝化电位逐渐减小,并与Cl-浓度的对数呈线性关系,且点蚀数量和深度不断增加[26]。张鸣伦等[27]研究表明,当316L不锈钢在不同的Cl-浓度溶液中时,腐蚀速率会在3%Cl-处发生改变,当浓度大于3%时腐蚀速率减缓。同样,文献[28,29]探究316L不锈钢在不同浓度Cl-下的腐蚀行为也验证了这一点,但当减少介质中氧气的含量的时候,316L不锈钢的腐蚀会受到抑制,说明溶液中氧含量也是影响不锈钢腐蚀的重要影响因素之一。

在温度对奥氏体不锈钢的点蚀影响方面,通常随着溶液温度的升高,不锈钢表面更易发生点蚀[30]。Monteiro等[31]研究了高温碱性环境下316L不锈钢腐蚀速率的变化,表明在较高的暴露温度和NaCl浓度下,电化学钝化域的稳定性降低并伴随着较高的腐蚀速率现象。林海波等[32]研究表明,奥氏体不锈钢在温度逐渐增加的NaCl溶液中,钝化膜电阻和点蚀电位逐渐减小,表面抗腐蚀性随着温度的升高而降低。廖柯熹等[23]研究了Cl-质量分数对奥氏体不锈钢临界点蚀温度的影响,在其他温度一定时,随着Cl-质量分数的增加,奥氏体不锈钢的临界点蚀温度降低。

龚小芝等[33]通过动电位慢速扫描测量电流-时间曲线时研究表明,亚稳孔蚀电位会随着pH的增加而增加,而在pH较低的酸性溶液中时亚稳孔形核的数目几乎没有变化,但当pH增加到10以后,发现不锈钢表面没有亚稳孔的出现,直接发生稳定孔蚀,认为是随着pH的增加,OH-和Cl-在金属表面发生竞争性吸附,置换出表面的Cl-,OH-与金属表面发生钝化作用而导致的。Xie等[34]研究表明,随着溶液pH的增加和Cl-浓度的降低,316L不锈钢的腐蚀发生减缓现象,但增加溶液中Cl-浓度,316L不锈钢的腐蚀程度开始加重。

3 SO42-对奥氏体不锈钢在含Cl-溶液中的点蚀影响

当含Cl-溶液中同时含有SO42-时,不同浓度的SO42-对不锈钢的点蚀行为具有加速和抑制两种情况。杜楠等[35]通过比较不锈钢在只含NaCl、含3.5%NaCl+0.5%NaSO4以及含有3.5%NaCl+4% NaSO4溶液中的点蚀诱导时间认为,不锈钢的耐蚀性在3.5%NaCl+0.5%NaSO4溶液中最小,而在3.5% NaCl+4%NaSO4最大,说明当硫酸根浓度过高时会促进不锈钢点蚀的发生。同样,Zuo等[19]研究表明Cl-与SO42-的比率对点蚀坑的形核和生长有很大的影响,当Cl-与SO42-比等于0.75时,点蚀坑在深度和宽度上的生长速率最高。唐娴等[36]研究表明含Cl-溶液中SO42-的加入能够使316L不锈钢的钝化区变宽,使点蚀电位变正,维钝电流密度降低,进而提高316L不锈钢的耐点蚀能力。但是在点蚀发生后,随着SO42-浓度的升高,点蚀内部和边缘形态表现出更为复杂的趋势,蚀坑的周长面积比明显增大。可见点蚀的加速或者抑制与SO42-的浓度相关密切。

虽然发现不锈钢在含有Cl-溶液中加入一定浓度的SO42-可以抑制腐蚀的发生,但关于硫酸根对奥氏体不锈钢在含有Cl-溶液中的点蚀具有抑制作用的机理尚未达成一致的观点,总体可以分为两个方面,一是,认为当点蚀发生后,溶液中的SO42-会与Fe2+和Cr3+形成具有较低的溶解度的FeSO4和Cr2(SO4)3覆盖在蚀坑口,进而抑制点蚀的继续发展[11]。Pistoriu等[37]通过研究硫酸根对不锈钢在氯化物溶液中亚稳态和稳态点蚀的影响,也认为在点蚀坑的表面会覆盖一层盐膜,从而抑制了亚稳态和稳态下点蚀坑的生长,但随着SO42-与Cl-比例的增加,金属阳离子在坑溶液中的相对溶解度降低,将导致金属阳离子的饱和溶解度降低,以及溶解速率降低的情况。

依据于离子吸附原理,Cl-与SO42-在不锈钢表面上是一个吸附与脱附的动态平衡过程,但与Cl--相比,SO42-更容易吸附在不锈钢表面,因此当两种离子出现在同一区域的时候,比较轻的Cl-会在不锈钢表面发生迁移,从而引发Cl-的局部集中[30]。Pujar等[38]通过电化学噪声技术研究了SO42-和Cl-对不锈钢钝化和点蚀行为的影响,认为SO42-会大量地结合在钝化膜中,掺入的SO42-增强了钝化膜,从而抑制了点蚀。而随着Cl-吸附在不锈钢金属的表面,Cl-又破坏了钝化膜,导致稳定的凹坑形成。而Liao等[39]认为,Cl-和SO42-在金属材料表面发生竞争吸附时,SO42-会替代Cl-形成沉积物,进而阻止金属的进一步腐蚀。同样,解群等[40]通过研究冷却水中SO42-对不锈钢冷凝器的影响,也认为SO42-会置换出吸附在金属表面的Cl-,从而抑制点蚀的发生。

4 结语

SO42-能够影响不锈钢在含有Cl-溶液的点蚀,因此研究SO42-与Cl-对奥氏体不锈钢的腐蚀影响具有重大意义。针对研究现状提出以下建议,第一,随着溶液中Cl-、SO42-的增加,溶液中氧气的含量也会跟着改变,而氧气是影响腐蚀速率的重要因素之一,因此在研究离子对不锈钢的腐蚀影响时应该控制溶液中氧气的含量。第二,虽然不锈钢在含有Cl-与SO42-溶液中的腐蚀研究已经很全面了,但是关于SO42-抑制不锈钢在Cl-溶液中的腐蚀机理还未得到统一的认识,因此需高度关注和进一步研究。

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