1 前言

腐蚀疲劳是金属材料在腐蚀介质中承受循环载荷的作用，由腐蚀介质与交变应力协同作用而发生的断裂失效。核电运行经验表明，腐蚀疲劳是核电承压部件的一种重要的潜在失效形式^[1]-[3]，在核电站的设计、安全分析和运行及老化管理等方面越来越多的被人们关注。目前，反应堆核安全相关设备根据美国机械工程师学会 (ASME) 《锅炉及压力容器规范》第III卷第1册附录I给出的材料设计疲劳曲线进行分析。该曲线已广泛应用于世界各国的核电站部件压力边界材料的疲劳分析。ASME规范所采用的设计疲劳曲线是以材料在室温大气中的低周疲劳实验数据的最佳拟合曲线为基础，将循环次数因子减小20，应力因子减小2.0，并取其中的最小值而得来。其中因子20考虑了数据的分散度 (因子2)、试样尺寸 (因子2.5)、表面状态 (因子4) 等影响因素，但各种影响因素中未充分包括环境介质对金属材料抗疲劳性能的影响。近年来的研究^[4]-[6]表明，轻水堆的服役环境对材料的疲劳寿命会产生一定影响，导致ASME 疲劳设计曲线可能存在安全裕度不足。为此，2007年美国核管会 (NRC) 颁布了R.G.1.207导则^[7]，明确要求新建轻水堆核电厂金属部件的疲劳分析应考虑环境效应对金属材料疲劳性能的影响。

蒸汽发生器是压水堆 (PWR) 核电站的关键设备之一，其传热管作为一、二回路之间的压力边界，将带放射性的反应堆冷却剂与不带放射性的二回路冷却剂隔离，把反应堆中产生的热量由压水堆一回路传递给二回路，并具有包容一回路强放射性介质的功能，防止放射性物质进入二回路和释放到环境中去，构成了压水堆核电站的安全防护屏障之一。因此，蒸汽发生器传热管的可靠与否，会直接影响到核电站的运行安全和使用效率，而其中蒸汽发生器传热管占据了一回路压力边界的大部分面积，对核电的安全、经济和可靠运行十分关键。为了满足60 a设计寿命的要求，U形传热管用材不仅在形状尺寸上要求严格，而且在耐腐蚀等性能方面要求极为苛刻，镍基690合金传热管是我国亟待实现国产化的关键核电材料之一。目前，镍基合金的腐蚀疲劳数据较少，对于600和690合金，近70%的数据是在室温空气中测量的，在腐蚀疲劳数据中，也仅有40%的数据是针对压水堆用材料^[8]，并且这些数据都是采用棒状合金试样获得的实验数据。

对于690合金传热管，由于其特殊热处理工艺、尺寸和表面状态，目前国际上尚没有利用传热管进行腐蚀疲劳的实验报道。因此，从690合金传热管状态的角度，对其进行疲劳安全评价十分必要。本文针对实际蒸汽发生器用690合金传热管，通过在室温空气、高温空气和高温高压水3种环境条件下的低周疲劳实验，研究环境介质对690合金传热管的疲劳性能影响，并与ASME疲劳设计曲线比较，评估其安全裕度，探索腐蚀疲劳机理，为蒸汽发生器国产化设计和安全运行提供技术支撑。

2 实验方法

实验用材料为经特殊热处理 (TT) 的690合金传热管，其主要名义化学成分 (质量分数，%) 为：Ni≥58，Cr 28.5~31.0，Fe 9.0~11.0，Mn≤0.50，C 0.015~0.025，Co(平均) 0.014，Al≤0.40，Ti≤0.35，Cu≤0.05，Si≤0.50，S≤0.003，P≤0.015，B 0.002，N 0.050，Mo≤0.20，Nb+Ta≤0.1。力学性能为：规定强度R_p0.2：室温下275~380 MPa，350 ℃下≥215 MPa；抗拉强度R_m：室温下≥585 MPa，350 ℃下≥533 MPa；断后伸长率A，室温下≥30%。

690合金传热管为薄壁管，壁厚仅约1mm，很难进行疲劳实验。目前，国内外尚未有相关的研究报道。为此，本研究通过几种实验方法设计与验证，研制出了适合690合金传热管拉拉疲劳实验的夹具系统及扁舟状试样^[9]。空气及高温高压水环境中的验证实验表明，拉拉疲劳实验过程中疲劳试样不会发生形变和失稳，且与加载轴对中性良好，疲劳主裂纹均在标距段萌生，数据合理有效。图1为实际690合金传热管扁舟状疲劳试样图。

室温空气和高温空气中的疲劳实验在EHF-EA5型疲劳试验机上进行，325 ℃高温空气下实验时配备高温炉。疲劳测试采用位移控制的拉拉疲劳，由于位移控制模式不可避免会造成试样局部变形的误差，因此采用室温空气中应变规测量疲劳样品局部变形量相对应的位移量，以此校正实验样品的实际应变幅。

腐蚀疲劳实验是在带有高温高压循环水回路的疲劳实验装置上进行的，同样采用位移控制的拉拉疲劳实验，同时原位测量疲劳过程试样标距段的应变。该实验中由于常规应变规无法在此环境中使用，为尽可能提高疲劳实验精度，采用应变规在常温空气中对管状疲劳试样的线性差动变压器式位移传感器 (LVDT) 测量的应变进行标定，获得实验应变范围内疲劳机控制位移值与疲劳试样实际应变值之间的对应关系曲线，高温高压水环境中疲劳实验参数按此进行标定。

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图1   扁舟状试样图

Fig.1   Schematic diagram of boat-shaped specimen

所有疲劳实验均采用三角波进行加载。腐蚀疲劳实验条件为模拟压水堆一回路水环境。低周疲劳实验终止条件为拉伸应力峰值下降至75%时所对应的循环周次 (N₂₅)。实验后利用Zeiss Axio Observer Z1m金相显微镜、Leica S6D体式显微镜和带有能谱分析仪 (EDS) 的XL30扫描电子显微镜 (SEM) 观察疲劳裂纹及断口形貌。

3 结果与讨论

3.1 疲劳寿命分析及环境介质影响

图2为690合金传热管在室温空气、325 ℃高温空气和模拟压水堆一回路高温高压水环境中所获得的不同应变范围下的疲劳应变-寿命数据 (ε-N)。图中也包含ASME平均拟合曲线与设计疲劳曲线 (奥氏体不锈钢)。对于镍基合金，ASME根据目前已有的数据研究^[8]表明，镍基合金数据与奥氏体不锈钢的新设计曲线相当或略微保守。因此，可以按照奥氏体不锈钢的曲线模型进行评估。

从图2中的数据可见，690合金传热管在室温空气、325 ℃高温空气和模拟压水堆一回路高温高压水环境中的疲劳寿命分布在ASME平均拟合曲线两侧附近，高温空气中疲劳寿命略微下降，除了疲劳数据分散性原因外，可能是高温空气中合金强度有所降低所引起。所有实验疲劳数据点均位于ASME的设计曲线上方，说明无论是在室温空气和325 ℃高温空气，还是模拟压水堆一回路高温高压水环境中，690合金传热管的疲劳寿命相对于ASME疲劳设计曲线均具有足够的安全裕度。并且，高温高压水环境介质对疲劳寿命影响不明显，说明压水堆一回路高温高压水环境介质对690合金传热管的低周疲劳性能不敏感。

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图2   690合金传热管在3种不同环境中的应变范围-疲劳寿命数据

Fig.2   Fatigue ε-N behavior for Alloy 690TT tube in three different environments

按照R.G.1.207导则推荐的考虑环境介质影响的疲劳评定方法，采用计算环境校正因子F_en。F_en为空气中的疲劳寿命与环境介质中的疲劳寿命比值，对于Ni-Cr-Fe合金，按照最新公布的计算公式计算如下：

(1)Fen=exp-T′ε′O′

其中，T'为转换的温度值 (T)，

(2)T′=0(T＜50℃)(T-50)/275(50℃≤T＜325℃)1(T≥325℃)

ε'为转化的应变速率 (ε)，

(3)ε′=0(ε＞5.0%⋅s-1)ln(ε/5.0)(0.0004≤ε≤5.0%⋅s-1)ln(0.0004/5.0)(ε＜0.0004%⋅s-1)

O'为溶解氧，针对PWR取值0.14。

将本实验的工况条件代入上述公式，可计算出690合金传热管的F_en约为1.7。因此，按照理论模型计算，在此实验工况条件下，环境介质对690合金传热管的影响程度有限。并且从目前得到的690合金传热管的疲劳数据来看，考虑到数据的分散因素，实验数据和理论分析还是非常接近的。而当应变速率低于0.0004%s^-1时，计算出的F_en约为3.8。对于奥氏体不锈钢，在运行温度大于200 ℃且应变速率小于等于0.0004%s^-1时，F_en高达15。因此，计算和实验数据均表明环境介质对690合金传热管的疲劳性能影响不敏感。

当前，国际上公开的690合金腐蚀疲劳数据非常少。图3将本研究取得的数据与目前国际上少量公开的数据进行了对比。结果发现，690合金传热管的疲劳寿命数据均位于690合金棒状样品的疲劳寿命的右侧，说明690合金传热管具有较高的疲劳抗力。另外，从图中还可以看出，690合金棒状试样空气中的数据和腐蚀疲劳数据同样存在一定的离散性，且这些数据均落于原ASME 平均拟合曲线的下方，说明原曲线对于镍基合金不够完全适合，但这些数据符合美国阿贡国家实验室 (ANL) 奥氏体不锈钢模型曲线，因此，按照新修订的曲线进行设计评估更为合理。从这个图中也可以看出，环境介质对690合金的疲劳寿命影响程度不敏感。这与本研究获得的结果一致。

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图3   690合金传热管疲劳性能数据与NUREG相关数据^[8]对比图

Fig.3   Comparison of fatigue ε-N behavior for Alloy 690TT tube with the data published in NUREG CR6909^[8]

3.2应变速率与溶解氧 (DO) 的影响

腐蚀疲劳是一种复杂的失效机理，包括环境、材料、交变应力等多因素的影响^[10]。环境因素主要包括温度和溶解氧，材料因素主要是S含量及组织取向，载荷影响因素主要是应变速率和应变幅。对于Ni-Cr-Fe合金轻水堆的 (LWR) 环境介质的腐蚀疲劳数据极为有限。Higuchi等^[11]研究表明，合金600和690以及其焊接金属在模拟轻水堆环境下，应变速率对疲劳寿命有一定的影响，可能与奥氏体不锈钢类似，即在应变速率为0.0004%s^-1时影响最大。对于DO的影响机理，目前国内外尚未统一。对于一些奥氏体不锈钢，在较低溶解氧含量时，腐蚀疲劳的寿命会显著降低，这与低合金钢正好相反。考虑到镍基合金与奥氏体不锈钢的疲劳分析有相似性，因此，在研究690合金传热管疲劳性能时，重点考察了应变速率和DO对690合金传热管疲劳性能的影响。

图4a给出了690合金传热管在模拟压水堆一回路高温高压水环境中应变速率为0.1%s^-1和0.2%s^-1时的腐蚀疲劳数据。结果表明：应变速率从0.1%s^-1增加到0.2%s^-1，对690合金传热管的腐蚀疲劳寿命影响不明显，且数据点均在ASME设计疲劳曲线的上方，说明仅仅改变应变速率并不能显著降低690合金传热管在模拟压水堆一回路高温高压水环境中的疲劳寿命。

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图4   应变速率与溶解氧对690合金传热管高温高压水环境腐蚀疲劳寿命影响

Fig.4   Effects of strain rate (a) and dissolved oxygen (b) on fatigue life of 690TT tube in simulated PWR water

同样利用Ni-Cr-Fe的环境校正因子计算公式，当应变速率低于0.0004%s^-1时，计算出的F_en约为3.8。但目前国内外没有这方面的实验数据，无法得到验证。而对于奥氏体不锈钢，在运行温度大于200 ℃且应变速率小于等于0.0004%s^-1时，F_en可高达15。

图4b给出了690合金传热管在模拟压水堆一回路高温高压水环境中不同DO含量的腐蚀疲劳数据。可见，DO从≤5×10^-9增加到5.5×10^-6时对690合金传热管的腐蚀疲劳寿命影响不明显。说明仅仅增加DO并不能显著影响690合金传热管在模拟压水堆一回路高温高压水环境中应变速率为0.1%s^-1时的疲劳寿命。目前，在镍基合金的F_en最新计算公式中，对于DO取固定值0.14，也说明在评定PWR环境介质对疲劳寿命影响分析时，可以不考虑DO浓度变化的影响。

3.3 宏观疲劳裂纹分析

图5为690合金传热管在室温空气、325 ℃高温空气和模拟压水堆一回路高温高压水环境中应变速率为0.1%s^-1时疲劳测试后样品标距段表面的宏观裂纹形貌。结果表明，不同环境介质中690合金传热管的疲劳裂纹呈现类似的特征：疲劳主裂纹均在扁舟状样品的标距段出现，有些条件下观察到两条明显的主裂纹，分别从扁舟状样品两侧边起始，向中间扩展；有些条件下仅出现一条主裂纹。主裂纹的多少与应变幅大小无关。主裂纹宏观垂直于加载轴方向，微观上呈锯齿状波动。相对而言，高温高压水中的疲劳裂纹锯齿状波动程度更加明显。

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图5   690合金传热管在室温、325 ℃空气和高温高压水中的疲劳裂纹形貌

Fig.5   Fatigue crack morphologies of 690TT tube in air at room temperature (a), air at 325 ℃ (b) and simulated PWR water (c)

3.4 环境疲劳断口分析

用体式显微镜和SEM/EDS观察分析不同环境介质中疲劳测试后的疲劳试样断口表面特征。图6给出了690合金传热管在高温高压水中的腐蚀疲劳断口的体式显微镜观察形貌。图中两端灰褐色区域 (箭头所指) 为腐蚀疲劳裂纹分离后的裂纹表面，中间区域为分离的新鲜断口。观察发现，无论应变幅度大小，在3种不同的环境介质中690合金传热管的疲劳裂纹主要萌生于扁舟状样品的两个侧面，通常位于内弧侧，为多裂纹源起始，裂纹表面较粗糙。相比之下，高温高压水中的腐蚀疲劳断口表面粗糙程度更大，这与前面观察到的疲劳样品表面宏观主裂纹的锯齿状波动特征一致 (图5c)。

图7为1.0%应变幅下690合金传热管在室温空气、325 ℃高温空气和模拟压水堆一回路高温高压水环境中的疲劳断口的SEM像。可见，裂纹萌生于扁舟状样品内弧侧，呈发散状扩展，裂纹扩展途径上观察到明显的疲劳辉纹。室温和高温空气中疲劳断口相对平坦，仍有金属光泽，而高温高压水中的断口更粗糙，呈灰黑色。裂纹萌生和初期扩展阶段与加载轴约呈45^o，随后曲折扩展，整体方向垂直于加载轴。

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图6   690合金传热管高温高压水腐蚀疲劳断口的体式形貌

Fig.6   Fatigue fracture surface morphologies of 690TT tube in simulated PWR environment: (a) ε_max=2.0%, (b) ε_max=1.0%

高温高压水中的疲劳裂纹和断口特征与空气中的有些差别，如裂纹锯齿状波动程度更大、断口更粗糙、表面覆盖氧化腐蚀产物、低应变幅下的疲劳辉纹间距较宽等。

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图7   1.0%应变幅条件下疲劳断口表面的SEM像

Fig.7   Fatigue fracture surface morphologies of 690TT tube at 1.0% strain amplitude in air at room temperature (a, d), air at 325 ℃ (b, e) and simulated PWR environment (c, f)

利用EDS分析了室温、325 ℃空气及高温高压水中疲劳断口表面的成分。结果表明 (图8)，空气介质中的断口表面氧含量很少，主要为基体690合金的成分。而高温高压水中断口表面的氧含量明显增加，尤其是靠近裂纹源区覆盖着腐蚀产物，EDS分析主要是Ni，Fe和Cr的氧化物。

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图8   不同环境条件下疲劳断口表面的EDS分析

Fig.8   EDS analysis of fatigue fracture surface of 690TT tube in air at room temperature (a), air at 325 ℃ (b) and simulated PWR environment (c)

高温高压水中疲劳断口上观察到典型的疲劳辉纹特征，1%应变幅下疲劳辉纹间距约2 μm。没有观察到脆性开裂特征。这些结果表明，690合金传热管在高温高压水中的腐蚀疲劳过程主要由膜破裂滑移/溶解机制控制。膜破裂/滑移溶解模型^[12,13]的基本原理是在外加载荷作用下，裂纹尖端产生局部塑性应变，当该应变大于裂尖基体材料的应变速率时，基体开始产生滑移台阶，进而使裂尖保护性氧化膜(或钝化膜) 破裂，暴露出的新鲜表面迅速溶解，从而促进裂纹扩展。

根据图7中的裂纹扩展方向，可以把疲劳裂纹扩展分为两个阶段。第一阶段，裂纹扩展方向与载荷方向近似呈45^o，特征是沿着主滑移带方向扩展。690合金基体为奥氏体，属fcc晶体，主要变形方式是滑移，当在拉伸应力的作用下，奥氏体晶粒内部产生大量的滑移带，假设690合金传热管疲劳样品表面局部有夹杂、缺陷或已经形成腐蚀小坑，在缺陷底部，由于滑移带内高密度的位错，使暴露于高温高压水中的滑移台阶的表面能远大于基体，此时裂纹尖端暴露出的滑移台阶作为阳极，裂纹壁及裂纹嘴区域作为阴极，促使滑移台阶迅速溶解。滑移台阶溶解形成凹坑，在疲劳压应力的作用下，凹坑向内挤压形成裂纹。上述过程反复进行，疲劳裂纹沿着滑移方向向前扩展，扩展方向与载荷方向近似呈45^o，同时在裂纹表面留下氧化腐蚀产物。

第二阶段裂纹扩展方向与载荷方向垂直，特征是出现明显的疲劳辉纹。一般认为，每条疲劳辉纹的间距对应一个循环周次裂纹向前扩展的距离。本研究表明，高温高压水中，高应变幅下疲劳辉纹间距相对较大。通常在空气中的疲劳辉纹间距一般小于1 μm^[14]，而当前实验结果表明，高温高压水中形成的疲劳辉纹间距均大于1 μm，稍大于室温和高温空气中形成的疲劳辉纹间距，而且表面上覆盖着腐蚀产物。这些实验现象表明，高温高压水环境一定程度影响了疲劳裂纹的扩展。相同应变速率下，高应变幅时每个循环裂纹张开的时间较长，裂纹尖端有充足的时间进行电化学反应，因此辉纹间距较大。电化学反应主要发生在最大拉伸载荷时的裂纹尖端，由于力学和化学交互作用，促进了裂纹扩展。

4 结论

(1) 利用扁舟状样品的拉拉疲劳实验获得了690合金传热管在室温空气、325 ℃高温空气和模拟压水堆一回路高温高压水环境中的疲劳性能数据，发现690合金传热管的腐蚀疲劳寿命数据点均分布在ASME平均曲线两侧附近，所有环境疲劳数据均位于ASME设计曲线上方，有足够的疲劳安全裕度。

(2) 通过当前实验条件获得的实验数据以及环境校正因子计算结果表明，压水堆冷却剂环境对690合金传热管的疲劳寿命影响不明显；溶解氧和应变速率对690合金传热管的腐蚀疲劳寿命的影响也不敏感。

(3) 推测690合金传热管在高温高压水中的腐蚀疲劳过程主要由膜破裂滑移/溶解机制控制。